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混合基质膜,即同时含有有机聚合物和无机相,在气体分离膜领域具有优异的渗透选择性。本文主要采用Pebax1657作为膜基质,选用一维的埃洛石纳米管(HNTs)和二维的多孔还原石墨烯(PRG)作为纳米填充物,实验采用共混法制备了一系列Pebax基混合基质膜,并考察了膜内不同气体传递通道的构建对膜渗透特性的影响。主要内容如下: (1)首先,通过化学方法在氧化石墨烯(GO)的基础上制备了多孔还原氧化石墨烯,然后通过共混将多孔石墨烯嵌入到Pebax1657聚合物中制备混合基质气体分离膜。片层上残存的官能团能够促进高效分子筛分结构的形成:相邻纳米片层之间狭窄的传递通道(0.34 nm)保证了CO2分子的通过而阻止更大的分子,同时片层上的介孔的存在提供了较短的传递路径。最终CO2的渗透通量和CO2/N2选择性有明显的改善,最大的CO2渗透通量为112 barrer,CO2/N2分离因子为104,相比于空白膜的渗透选择性分别提高了100%和86%。 (2)为了提高埃洛石纳米管的分散性,首先采用聚苯乙烯磺酸钠(PSS)对其进行化学改性,然后通过共混法制备了Pebax1657-mHNTs混合基质膜,通过一系列表征表明了改性的埃洛石纳米管(mHNTs)对于膜的结晶特性影响不大。气体渗透测试表明CO2的渗透通量逐渐增大,但是CO2/N2分离因子逐渐降低,证明了改性的埃洛石纳米管能够为气体的传递提供通道,但是由于管内径远远大于气体分子动力学直径,因此气体渗透通量增大,而气体的选择性变差。 (3)考虑到多孔石墨烯高效的分子筛分特性和改性的埃洛石纳米管的通道作用,采用共混法将二者按照不同的质量比嵌入到Pebax1657膜基质中来考察二者之间的协同作用。最终气体渗透测试证明了二者在膜内的协同作用,膜的内部结构随着改性埃洛石纳米管与多孔石墨烯质量比增加,从多孔石墨烯富集结构变为改性埃洛石纳米管富集结构,气体的渗透特性发生改变。