类洋葱碳型富勒烯(OLCFs)是一种很有前景的材料,在纳米器件,医学,润滑和超硬材料等领域皆有应用。尽管有大量关于类洋葱碳型富勒烯的实验和理论研究,但关于碳基材料形成的微观机制的信息仍然不足。由于类洋葱碳型富勒烯在淬火/加热过程中形成的中间亚稳结构可以给出可逆形成路径的根源以及超硬金刚石的纳米孪晶微结构形成的重要线索,高度稳定的富勒烯融化的详细热力学表征在这一点上是高度保证的。迄今为止,大多数理论研究仅限于解决小型富勒烯分子稳定性和破碎运动学问题,并且只有两个可用的理论研究已经开展,用以探索小的类洋葱碳型富勒烯的结构和热稳定性。据我们所知,迄今为止还没有进行关于巨型类洋葱碳型富勒烯的高温结构行为和破损动力学的实验和理论研究。实验傅里叶红外光谱的数据分析表明类洋葱碳型富勒烯的最稳定结构由C60@C240@C540@C960@....的同心富勒烯排列而成。因此,我们现在直接用计算机模拟C60@C240@C5400@C960@...@C24000同心笼式排列的巨型类洋葱碳型富勒烯的融化行为。有关类洋葱碳型富勒烯的热解化学知识有助于理解碳基材料的热诱导侵蚀,我们相信这些发现对富勒烯形成和生长的机制有影响,也可能为纳米结构钻石的新合成路线开辟道路。本文中,使用基于第一性原理ReaxFF势函数的原子模拟,研究了具有同心排列的C60@ C240 @...@ C24000的超巨型二十层类洋葱碳型富勒烯的热动力学特性。二十层类洋葱碳型富勒烯中的富勒烯层平均半径比相同尺度独立的富勒烯半径稍大,不包括C60;平均层间距从内部到外部呈现逐渐减小的趋势,仍略高于块状石墨。由于层间的非键合作用力,二十层类洋葱碳型富勒烯在能量上比相应尺度独立的富勒烯更稳定。与独立富勒烯和常规固体纳米粒子尺寸和层指数熔点非单调变化相比,由于尺寸效应、受限空间和表面效应影响,二十层类洋葱碳型富勒烯具有异常的层依赖熔融不稳定性;内层富勒烯和外层富勒烯都不耐热,也没有相同尺度独立的富勒烯那么强;然而,局部类似于弯曲块状石墨的中间壳显示出比独立富勒烯更高的耐热性。拓扑分析显示了初始Stone-Wales重排,异质缺陷成核,非晶化和碎裂四个阶段的整体形态转变。