【摘 要】
:
随着工农业、食品业和医疗等行业在全世界的迅速发展,人类日常生产、生活中所产生的有机废水的种类和数量迅猛增加。一些难降解的具有氮氮双键的偶氮染料、食品添加剂、农药中的部分残留物以及抗生素等这一类有机污染物在水环境中存在范围广泛,并且它们以痕量浓度级存在仍会对人体健康乃至整个生态系统造成严重的危害。基于硫酸根自由基(SO_4·-)的高级氧化技术(SR-AOPs)、基于羟基自由基(·OH)的光催化过程及
论文部分内容阅读
随着工农业、食品业和医疗等行业在全世界的迅速发展,人类日常生产、生活中所产生的有机废水的种类和数量迅猛增加。一些难降解的具有氮氮双键的偶氮染料、食品添加剂、农药中的部分残留物以及抗生素等这一类有机污染物在水环境中存在范围广泛,并且它们以痕量浓度级存在仍会对人体健康乃至整个生态系统造成严重的危害。基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术(SR-AOPs)、基于羟基自由基(·OH)的光催化过程及其组合的耦联高级氧化技术,作为一种有前途的方法,已经引起了人们对其用于降解污染物的关注,因此,必须开发具有高活性和优异稳定性的非均相光敏过硫酸盐活化剂。另外,大多数研究者往往忽略了纳米催化剂的可回收性,以及金属材料在应用过程中所带来的二次污染。因此,本论文制备了三种不同形貌的Fe Mo O4粉末、磁性Ni Fe2O4/Cu S复合粉末和磁性BFO/Mn O2复合粉末,并利用其在光助条件下活化过硫酸盐去除水中有机污染物(罗丹明B、亚甲基蓝、甲基橙、孔雀石绿、柠檬黄、洛美沙星及恩诺沙星),阐明了水体中有机污染物的降解机制。随后,将优化后的过渡金属氧酸盐复合物负载在泡沫镍基底上,构建纳米催化剂@泡沫镍复合催化剂,以期提高催化剂的可重复使用性、降低金属离子析出及扩展其实际应用价值。本论文主要开展了以下工作:利用在不同反应条件下的溶剂热法及凝胶煅烧法分别合成了具有混合状、颗粒状、对称棒状的三种Fe Mo O4半导体纳米粉末。并通过扫描电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外可见漫反射光谱和电化学测试分析催化剂的物理化学性质。对比三种不同类型的Fe Mo O4内在性质以揭示材料本身与催化降解活性之间的构效关系,选出了优势类型。其中,I-Fe Mo O4可通过光助活化过二硫酸盐(PDS)在短时间内完全降解罗丹明B,亚甲基蓝,孔雀石绿,甲基橙和柠檬黄等难降解有机染料污染物。另外,研究了该过程中参数的影响,在未经调节的p H(4.86)值下,用0.6 g L-1 PDS和0.4 g L-1I-Fe Mo O4在25分钟内可以分解99.7%的罗丹明B(浓度为10 mg L-1)。此外,通过电子顺磁共振波谱测试提出了I-Fe Mo O4/PDS/Light反应体系中可能的降解机理。循环测试证明,I-Fe Mo O4在5次运行后具有出色的可循环利用稳定性。采用溶剂热法结合共沉淀法合成了新型磁性Ni Fe2O4/Cu S复合材料,优化了复合比例。然后,通过一系列表征测试系统研究了所得优势Ni Fe2O4/Cu S复合材料的微观形貌、晶相结构、表面化学元素形态、磁学性质、光学性质以及电化学特征。同时,利用优势Ni Fe2O4/Cu S复合材料在模拟太阳光下激活过一硫酸盐(PMS)分解洛美沙星(LOM),其中在天然p H值下(5.68)和35 W氙灯所模拟的太阳光光照下,0.6 g L-1 Ni Fe2O4/Cu S和0.8 g L-1 PMS在40分钟内降解了89.2%的LOM(浓度为10 mg L-1)。此外,本研究还证明了Ni Fe2O4/Cu S复合材料在至少5次循环使用后仍具有良好的可重复使用性、稳定性和较低的金属离子析出率。根据EPR测试结果,验证了LOM降解过程中参与反应的主要自由基,从而提出了Ni Fe2O4/Cu S复合材料在模拟太阳光下活化PMS可能的反应机理。最后,利用高效液相色谱-质谱联用鉴别出了降解过程可能产生的中间体,并推断出多种降解路径。为了进一步扩大纳米催化剂的可实际应用性,将另一种低毒性过渡金属氧酸盐铁酸铋混合物(BFO)与Mn O2的复合物用于构建纳米催化剂@泡沫镍复合材料。通过多种表征手段测定复合材料理化性质。随后,通过对恩诺沙星(ENR)去除实验评价复合材料/PMS/Light降解体系的性能。实验结果证明,所构建的泡沫镍负载BFO/Mn O2复合材料/PMS/Light反应体系,对ENR的最佳去除率可达87.5%。除此之外,在ENR降解反应中,BFO/Mn O2复合粉末和BFO/Mn O2@泡沫镍中的Bi、Fe、Mn离子溶出百分比分别为0.041%、0.29%、0.12%和0.035%、0.068%、0.084%(Ni溶出0.035%)。由此可见,泡沫镍负载复合材料在反应过程中的金属离子溶出浓度远远低于其相应的粉末纳米催化剂。并且,在多次使用后仍保持优异的催化性能。因此,纳米催化剂@泡沫镍复合材料易于从水中回收,可满足实际应用需要,这可能为纳米催化剂制备和在废水处理过程中的实际应用提供更多的机会。因此,这项工作为光助活化过硫酸盐非均相催化剂的设计制备、有机污染物降解机理的研究、能够深度净化水中有机污染物的环境友好型水处理功能材料开发、实际的有机废水处理提供理论基础。
其他文献
近年来,随着国内CFB(Circulating Fluidized Bed)燃煤锅炉数量和容量的增加,脱硫灰渣的产量大规模增长,其资源化、高值化和高性能化利用已是当前大宗固废发展的趋势。在当前节能减排的大背景下,水泥行业由于其高能耗、高CO_2排放的特性受到社会和政策的重点关注。水泥种类中,硫铝酸盐水泥在减少碳排放方面比硅酸盐水泥更具有优势,且因其具有早期强度发展快、耐腐蚀性能优异等特点,已成为我
当前,在日常生活、医疗健康和工业生产等诸多领域中都需要对环境中的一些气体进行种类和浓度的监测,例如监测大气环境中的二氧化硫等大气污染气体浓度,通过检测人体呼出的特殊气体用以诊断疾病等。而各式各样的气体传感器均可以在一定程度上实现对气体的种类和浓度进行甄别和检测的功能。相比于一些操作复杂的大型传感设备、或者工作的稳定性不足和造价昂贵难以大面积使用的传感器来说,以金属氧化物半导体(如目前广泛应用的氧化
目的探究矢车菊素-3-O-葡萄糖苷(Cyanidin-3-O-Glucoside,C3G)对成骨细胞增殖分化的调控机制,为以花色苷为主要成分的抗骨质疏松症类保健品和药品的研究提供理论依据。方法小鼠成骨细胞MC3T3-E1购于中国科学院上海细胞库。CCK8法检测0、50、100和200μmol/L C3G处理24h对MC3T3-E1细胞的增殖影响。使用茜素红染色法检测0、50、100和200μmol
随着人类社会的高速发展和人口的持续增长,对能源的需求也日趋增大,这将导致矿物能源的枯竭,发展新能源成为21世纪需要解决的重大课题之一。锂离子电池具有循环寿命长、能量密度高、环境友好、无记忆效应等特点,成为各种电子产品和混合动力电动汽车最受欢迎的选择。锰氧化物作为负极材料具有储量大、理论容量高等优势,发展前景广阔。但是,在充放电过程中由于锂离子的反复嵌入和脱出会引起较大的体积变化,使得电极材料破碎和
在过去的一个世纪里,由于全球的发展和人口的增长,世界范围内的能源需求持续快速增长。对化石燃料的严重依赖不可避免地导致了它们的快速消耗,以及随之而来的有害环境问题和全球变暖。氢气(H_2)是最具吸引力的燃料之一。H_2具有最高的重量能量密度,它唯一的燃烧副产品是无污染的水,这使它成为一种优秀的能源载体和未来低碳能源的潜在候选者。目前,电解水制氢是一种以可再生的水为原料的高效方法,不但对环境无污染,操
在化石燃料继续主导能源领域的同时,将CO2转化为有价值的化学品和燃料是减少CO2的最实用途径之一。虽然近年来非均相催化CO2还原反应取得重大突破,但是在开发高活性、选择性和稳定性好的催化剂方面仍然存在重大挑战。CO2还原制备液体产物主要包含甲醇和C5+烷烃,其中甲醇作为化学工业的起始原料是非常重要的化学品和燃料。除了 MeOH之外,烃类物质也具有非常重要的作用。另外,在催化方式上,与传统热催化或光
面向腐蚀磨损耦合情况下的服役环境,本论文针对在富Cu2+腐蚀溶液环境中Si3N4-hBN复合陶瓷与钛合金、不锈钢配副的摩擦学性能展开系统研究,解析其磨损机制与减摩机理,揭示富Cu2+腐蚀溶液pH值及配副材料对摩擦副的影响规律。与此同时,初步探讨复合陶瓷在酸性富Cu2+腐蚀溶液环境中的耐蚀性能,揭示腐蚀时间和hBN含量对其腐蚀行为的影响效应。本论文取得的研究成果如下所述。(1)中性腐蚀溶液环境中,复
近年来,超支化聚合物因为具有溶解性好以及大量易于被修饰的末端官能团等优点一直活跃在大众的视野中。相较于树枝状大分子聚合物这类合成方法比较复杂的聚合物来说,其合成方法不需要经多步反应和纯化,从而越来越受到人们的喜爱。由于水凝胶具有三维网状结构和较好的亲水性,在其体系中引入超支化聚合物更是增加了人们的研究兴趣,并将其应用在许多领域,如:生物材料和生物传感器等。本文将超支化聚合物和两性离子引入水凝胶网络
随着能源短缺、环境污染、气候变化等全球性问题日益严重,对于能够替代化石能源的高效、清洁、可再生能源的大力开发和利用逐渐成为了世界关注的焦点。燃料乙醇是一种不含硫及灰分的清洁燃料,更是一种可再生能源,可作为汽油、柴油等燃料的替代品,减少对石油等化石能源的消耗。利用生物质合成气进行厌氧发酵是一种生产燃料乙醇的新途径,结合了热化学转化与生物化学转化两种乙醇生产工艺的优势。本文选取三种动物粪便和四种厌氧颗
能源问题困扰着人类的发展,电能作为能源的一种,相比于其他的能量形式,更易于存储于介质之中。储能陶瓷因储能特性以及快速的充放电性能、高功率密度成为能量存储领域的热点。当今用于储能的陶瓷以含铅元素的陶瓷为主。Pb造成大脑永久性损伤,伤害河流山川湖泊中的小鱼小虾。电子产品的元器件中大多含有铅,经常使用含铅元素,会对人的大脑和身体造成伤害。无铅化陶瓷的商用重担落在了这一代研究者肩上。本课题目标是研究铌酸钠