【摘 要】
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电化学高级氧化技术因其操作方便、高效实用且占地面积小等诸多优点,广泛的应用到含盐污水处理过程中。但是部分微污染物难以通过电化学途径进行有效降解与进一步矿化,体系中较高的碱度也可能会抑制污染物的降解,此外单独电化学体系中剩余活性氯浓度有时较高,可能需要额外投加化学试剂进行淬灭。相比较于传统的电化学工艺,外加UV的电化学体系一方面可以通过UV光解活性氯生成活性自由基来降解目标有机物,另一方面该体系仅需
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电化学高级氧化技术因其操作方便、高效实用且占地面积小等诸多优点,广泛的应用到含盐污水处理过程中。但是部分微污染物难以通过电化学途径进行有效降解与进一步矿化,体系中较高的碱度也可能会抑制污染物的降解,此外单独电化学体系中剩余活性氯浓度有时较高,可能需要额外投加化学试剂进行淬灭。相比较于传统的电化学工艺,外加UV的电化学体系一方面可以通过UV光解活性氯生成活性自由基来降解目标有机物,另一方面该体系仅需生成低浓度活性氯即可有效降解目标污染物,避免了活性氯外溢对环境造成的污染。本实验采用常见微污染物避蚊胺（N,N-Diethyl-m-toluamide,DEET）作为目标物,采用Ti/Ru O2电极在外加UV条件下对体系机理进行深入探究,并分析DEET降解规律。主要内容如下。（1）探究UV、电化学（Electrochemistry,EC）、电化学含Cl-（Electrochemistry contained Cl-,EC/Cl-）、UV/电化学（UV combined electrochemistry,UV/EC）、UV/氯、UV/电化学含Cl-（UV combined electrochemistry contained Cl-,UV/EC/Cl-）六种体系DEET降解情况。前三种体系中的DEET降解率均未超过16%。UV/EC体系的降解率为50%,UV/氯体系为76%。UV/EC/Cl-为98%,协同效果十分显著,且优于UV/氯体系。相比较于UV/Cl2,UV/EC/Cl-的kobs值是其2倍。在反应25 min之后,在UV/EC/Cl-体系中活性氯暴露值超过UV氯体系。此外体系中存在一定浓度的臭氧和过氧化氢,一定程度上促进了目标污染物的有效降解。（3）在UV/EC/Cl-体系中,探究了电流、Cl-浓度、初始p H、反应温度和目标物初始浓度等因素对DEET去除效果的影响,结果显示电流与Cl-浓度改变对DEET降解影响较大,而改变初始p H、反应温度、目标物初始浓度对DEET降解的影响较小。较大的电流和较高氯离子浓度促进体系中活性氯浓度的上升,该体系反应主要集中在溶液,受扩散控制影响较小。（4）自由基淬灭实验证实UV/EC/Cl-体系中HO·与Cl·对DEET降解起到十分关键的作用,此外,Cl2·-对DEET降解也起到一定作用。通过阳极直接氧化对DEET的贡献并不显著（<3%）。（5）探究了不同无机离子(HCO3-、SO42-、NH4+、HPO4-)对体系的影响。其中碱度影响最为严重,投加10 m M碳酸氢盐之后,体系DEET降解率下降至40%以下。加入氨氮之后会形成UV/氯胺体系,体系中会生成一定量的活性氮自由基,此外HNOOH在降解DEET中的作用不能忽视。硫酸根离子与硝酸根离子对DEET降解的影响较小,其主要通过吸附电极表面影响阳极生成FAC来完成。
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