滨海地区背景点和城区大气PM1和PM2.5的化学组成及对人体健康的影响

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青岛是亚洲大陆气溶胶向北太平洋传输的重要通道,同时也是重要的沿海中心城市及国际性港口城市,其大气气溶胶受海洋和陆地的双重影响,大气污染程度较其它滨海城市更为严重。相比于粗颗粒物,PM1和PM2.5对雾霾形成和人体健康具有更加重要的影响,是目前改善城市环境空气质量的关键性制约因素,因此研究青岛地区PM1和PM2.5中的化学成分及对人体健康的影响具有重要的意义。本研究于2019年1月和7月在青岛海岸线附近的背景点和距离海岸线约18 km的城区分别采集了PM1和PM2.5的昼夜样品用于分析水溶性无机离子(WSIIs)、有机碳(OC)和元素碳(EC);2019年7月在背景点和城区采集PM2.5样品用于分析无机元素。本研究对各化学成分的时空变化,来源解析以及有毒无机元素的健康风险进行了系统的探究。研究结果显示,采样期间青岛背景点和城区总水溶性无机离子(∑WSIIs)的平均总浓度在PM1中分别为18.74±13.06和24.37±15.16 μg m-3,在PM2.5中分别为29.00±25.16和35.28 ± 30.50 μg m-3;青岛背景点中OC和EC的平均浓度以及城区OC和EC的平均浓度在PM1中分别为7.14±6.14、1.83±1.68、11.80 ±11.09 和 2.77±2.71 μg m-3,在 PM2.5 中分别为 9.27 ± 8.65、2.36±2.29、14.65±13.83和3.85±3.89 μm-3。青岛地区∑WSIIs、OC和EC空间变化表现为城区浓度高于背景点,季节变化表现为冬季浓度高于夏季。夏季PM1中∑WSIIs、OC和EC 占 PM2.5 中∑WSIIs、OC 和 EC 的百分比(78.7%-93.7%)高于冬季(68.0%-78.8%)。SO42-、N03-和NH4+是水溶性离子的主要组成部分,其存在形式在冬季为(NH4)2SO4和NH4N03,在夏季为NH4HSO4和NH4N03。青岛地区夏季海盐浓度在PM1和PM2.5,背景点和城区以及白天和夜间呈现显著的差异,具体表现为:在PM2.5中高于PM1,在背景点高于城区,在白天高于夜间。正交矩阵因子分解模型(PMF)分析结果表明青岛地区WSIIs、OC和EC的来源主要为二次无机离子(31.13%)、生物质燃烧(28.98%)、老化海盐(21.60%))、煤燃烧(10.91%)和土壤扬尘(7.39%);煤炭和生物质燃烧源对城区的影响在冬季更为明显,二次无机离子和老化海盐对背景点的影响更显著;夏季老化海盐源的贡献增加,冬季二次无机离子、生物质燃烧、煤燃烧以及土壤扬尘源的贡献增加。由浓度权重轨迹模型(CWT)分析结果可知,二次离子和煤炭燃烧的来源地区主要位于山东省和渤海;生物质燃烧源的主要来源地区为山东,河北,河南北部和渤海;老化海盐的来源区域主要在黄海、山东、江苏,安徽;山东西部是土壤扬尘的主要来源区域。青岛背景点PM2.5中18种无机元素的总浓度为1258.35±1033.43 ng m-3,明显低于城区的浓度(1669.27±808.53 ng m-3)。健康风险评价结果表明:有毒无机元素通过呼吸作用产生的非致癌风险可以忽略,致癌风险在可接受的风险水平。利用主成分分析法(PCA)得出无机元素的主要来源为工业生产、化石燃料燃烧、交通排放和土壤/道路扬尘。背景点中无机元素还来自海盐。黄海、江苏、安徽及山东东部是无机元素的主要潜在来源区域。
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