【摘 要】
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贵金属纳米粒子由于尺寸小、表面积较大、表面的化学键状态和电子态与颗粒内部不同及表面原子配位不全,使表面的活性位置增加,具备了作为催化剂的基本条件,因此引起了研究者们的广泛兴趣。其中,双金属纳米材料由于它们独特的物理化学性质优于相应单金属纳米材料,从而进一步引起了贵金属纳米研究的潮流。然而,在研究的过程中人们发现,贵金属在合成的过程中容易发生团聚现象,进而影响催化剂的活性。基于此,本论文以三种功能型
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贵金属纳米粒子由于尺寸小、表面积较大、表面的化学键状态和电子态与颗粒内部不同及表面原子配位不全,使表面的活性位置增加,具备了作为催化剂的基本条件,因此引起了研究者们的广泛兴趣。其中,双金属纳米材料由于它们独特的物理化学性质优于相应单金属纳米材料,从而进一步引起了贵金属纳米研究的潮流。然而,在研究的过程中人们发现,贵金属在合成的过程中容易发生团聚现象,进而影响催化剂的活性。基于此,本论文以三种功能型复合纳米材料作为载体去负载和稳定双金属纳米颗粒。将此类复合纳米催化剂用于各种染料的催化还原降解,并对降解反应的催化动力学和催化剂的稳定性进行了深入研究,系统考察了该类纳米复合催化剂的催化性能。具体研究工作如下:(1)分步合成负载金钯的碳球纳米复合材料(Au-Pd NPs@CNSs),又组装了氧化石墨烯(GO),得到Au-Pd NPs@CNSs/GO纳米复合催化剂。采用FT-IR、XRD、XPS、SEM、TEM对其结构和形貌进行表征。结果表明,Au-Pd合金以独特的核-壳结构均匀地分散在碳球的表面上。以有机染料亚甲基蓝(MB)、罗丹明6G(R6G)及甲基橙(MO)为降解物,在硼氢化钠(NaBH4)和催化剂存在下来评估催化剂的催化活性。得到催化剂对MB的催化活性最好。另外,对MB进行了动力学测试,得到MB的催化降解的反应动力学符合一级反应动力学特征。最后,对催化剂又进行了九次重复测试,说明Au-Pd NPs@CNSs/GO催化剂有很好的稳定性。(2)分步合成负载铂钯的二硫化钼碳球核壳式纳米复合催化剂(Pt/Pd@MoS2@CNSs)。采用XRD、XPS、SEM及TEM对其结构和形貌进行表征。结果表明,MoS2纳米片与碳球表面紧密相连并且从内核向外生长,形成层次结构的外壳。MoS2外壳的厚度约为100 nm。并成功的将Pt/Pd合金负载在了MoS2@CNSs的表面上。以偶氮染料甲基橙和胭脂红为降解目标,在硼氢化钠(NaBH4)和催化剂存在下来探讨催化剂的催化活性及催化降解机理。得到对偶氮染料甲基橙和胭脂红的降解具有较好的催化性能。(3)分步合成负载银钯的石墨相氮化碳包封碳球纳米复合催化剂(Ag-Pd NPs@CNSs/g-C3N4)。采用XRD、XPS、SEM、TEM对其结构和形貌进行表征。结果表明,Ag-Pd合金成功的负载在了CNSs/g-C3N4的表面上了。以硝基染料4-硝基苯酚(4-NP)为降解目标,在硼氢化钠(NaBH4)和催化剂存在下来研究催化剂的催化活性。得到Ag-Pd NPs@CNSs/g-C3N4催化剂对4-NP表现出较好的催化活性,较好的降解率及稳定性。
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