【摘 要】
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半导体光催化剂在光照条件下产生的活性氧物种（Reactive oxygen species,ROS）可以氧化降解有机污染物,并能够破坏病原微生物的关键组织使其灭活。由于光催化反应由取之不尽、用之不竭的太阳能驱动,期间也无需不断添加消耗性的化学品,因此许多科研人员将光催化技术视为解决水污染问题的理想方法。然而,光催化技术的实际应用仍面临诸多难题:（1）绝大多数报道的光催化剂的光催化活性难以满足实际水
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半导体光催化剂在光照条件下产生的活性氧物种（Reactive oxygen species,ROS）可以氧化降解有机污染物,并能够破坏病原微生物的关键组织使其灭活。由于光催化反应由取之不尽、用之不竭的太阳能驱动,期间也无需不断添加消耗性的化学品,因此许多科研人员将光催化技术视为解决水污染问题的理想方法。然而,光催化技术的实际应用仍面临诸多难题:（1）绝大多数报道的光催化剂的光催化活性难以满足实际水处理应用的需求;（2）新开发的光催化剂的组成趋于复杂化,制备过程耗时且操作繁琐,严重限制了光催化技术的实际应用;（3）很多光催化剂为金属基材料,或包含金属基助催化剂,成本较高且容易造成二次污染。本论文设计并提出了提升石墨相氮化碳（g-C3N4）光催化活性的新策略,制备了组成简单、成本低廉却具有高光催化活性的g-C3N4基光催化剂,并将其成功应用于水中有机污染物（药物、染料）的降解及致病菌的灭活,本文的主要研究内容及结果如下:（1）以非金属黑磷（Black phosphorus,BP）作为助催化剂,通过新开发的液相剥离技术,成功制得了具有高光催化活性的BP-g-C3N4异质结。研究表明,BP有望代替贵金属以改善单体g-C3N4的光催化活性,所制备的BP-g-C3N4在自然光条件下对吲哚美辛（Indomethacin,IDM）的去除速率为商用P25 Ti O2的11.1倍。BP-g-C3N4光催化活性的增强得益于BP与g-C3N4之间Type I-型异质结的构建,实现了光生载流子的有效分离,提升了光催化体系中多种ROS的浓度。实际水体中IDM的光催化降解实验、放大实验和痕量IDM的光催化降解实验中,BP-g-C3N4均表现出优异的光催化性能,表明其具有较大的实际应用潜力。（2）发现调控制备g-C3N4的热缩聚反应条件是提高所得样品光催化活性的有效策略。在最佳热缩聚反应条件下所得最优g-C3N4的性能极佳,未经任何改性技术优化的情况下,其可见光光催化活性甚至可以与之前报道的性能最佳的g-C3N4基复合材料相媲美,且催化剂的用量更小。当最优g-C3N4的催化剂用量为1 mg/m L时,仅需140 s的可见光照射即可实现体系中罗丹明B的完全降解。通过多种表征手段和ROS检测技术得出,最优g-C3N4光生空穴的氧化性能更强,因此其表现出更高的光催化活性。此外,最优g-C3N4仅需要5 min的超声预处理,即可获得极佳的光催化活性,表明其易于实际操作。（3）发现合理优化热缩聚反应条件可以调控所制g-C3N4样品的聚合度,特异性地提升光催化体系过氧化氢（H2O2）的浓度,从而增强g-C3N4的光催化消毒性能。在最佳热缩聚反应条件下所得最优g-C3N4的消毒性能极佳,经180 min的消毒过程,其光催化灭活大肠杆菌的效率＞99.99999%,反应体系内7.20 log大肠杆菌细胞被灭活,该灭菌活性可以媲美之前报道的性能极佳的g-C3N4基复合材料。通过多种表征技术,结合催化体系H2O2检测和密度泛函理论计算的结果,得出了最优g-C3N4的光催化灭菌活性增强机理:最优g-C3N4的聚合度更高,对O2的吸附能力更强,更容易通过双电子还原O2生成更多的H2O2,因此其表现出更高的光催化消毒性能。
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