石墨烯拥有非常出色的性能,受到了人们广泛关注。但由于二维石墨烯片层之间极易发生团聚现象,很难在复合材料中均匀分散,大大削弱了石墨烯原本的特性。因此,如何克服纳米二维石墨烯片层在复合材料中的堆叠问题,充分发挥石墨烯的性能优势,制备高性能功能化的石墨烯复合材料是目前石墨烯走向工业化应用中亟需解决的关键问题。论文通过采用多种创新的方式,构筑具有三维结构的石墨烯复合材料,有效避免了石墨烯片层的团聚,充分发挥了石墨烯的优异特性,制备了电刺激响应水凝胶、油水分离和光催化染料降解海绵、动作传感海绵和高效光催化氮还原粉末等一系列功能性石墨烯复合材料。主要包括三部分内容:(1)利用氧化石墨烯(GO)的可交联性和纳米填料特性制备高强电刺激响应水凝胶;(2)以密胺泡沫为基体,通过直接浸渍负载、双网络结构构筑等方法,制备具有超高弹性的三维石墨烯/密胺复合海绵,应用于油水分离、动作传感和光催化染料降解;(3)通过配位自组装,制备具备三维交联结构的g-C3N4/碳量子点/石墨烯光催化剂,具有出色的可见光催化氮还原性能。论文取得了以下研究结果:1、利用GO的良好分散性和自组装特性,将原位聚合法和真空灌注法结合,成功制备了高强导电的三维聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAm)/石墨烯复合水凝胶。引入0.29 wt%的石墨烯气凝胶(GA)和0.09wt%的GO,就能使PNIPAAm水凝胶的强度提高100%,模量提高582%,解决了 PNIPAAm机械性能不足的缺点。同时,三维导通的石墨烯网络使复合水凝胶拥有良好的导电性(0.52 S/m),结合PNIPAAm温敏特性,复合水凝胶具有电刺激响应能力,可用作智能开关。2、在剥离剂和良溶剂帮助下,采用液相超声剥离法制备高质量石墨烯片层。然后利用密胺泡沫优异的力学性能和吸附能力,采用直接浸渍负载法,成功实现了超低石墨烯负载量(0.073 wt%)下三维超弹疏水密胺海绵的制备。该复合海绵具有出色的有机物吸附能力(可吸附80-170倍自身重量的有机物)、油/水选择性和循环使用能力,可用于连续化的油水分离和油烟吸附。3、以密胺泡沫为基体,在无化学添加剂条件下,通过构筑双网络结构,制备了高强高弹的三维石墨烯复合海绵。和单网络的石墨烯气凝胶相比,其50%应变下的强度可提升四倍。复合海绵还具有出色的回弹性,50次循环压缩后,应变和应力回复率仍能维持在97%和90%。结合其良好的导电能力,复合海绵表现出出色的动态压阻性能,可用于动作传感。此外,利用GO与光催化剂g-C3N4较强的相互作用力,将g-C3N4负载在该双网络复合海绵中,可实现光催化染料降解的功能。与粉末状g-C3N4相比,该复合海绵的光催化降解活性显著提高,并且容易回收利用,便于操作。4、合成了三联吡啶修饰的石墨烯/g-C3N4复合物和碳量子点,然后通过配位自组装的方式制备具有三维联通结构的g-C3N4/碳量子点/石墨烯光催化剂,该光催化剂独特的结构,大大降低了光生电子-空穴对复合率,在可见光下光催化氨生成速率可达98.4μg/mL/gcat/h,是对应纯g-C3N4的7.5倍,这为高效g-C3N4基光催化剂的制备提供了新思路和新方法。