【摘 要】
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化石燃料的大量消耗和生态环境的严重恶化刺激了清洁能源的开发利用和研究,由于燃料电池高能量密度以及清洁环保等优点,引起广泛的研究兴趣。然而燃料电池的发展却面临着诸多
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化石燃料的大量消耗和生态环境的严重恶化刺激了清洁能源的开发利用和研究,由于燃料电池高能量密度以及清洁环保等优点,引起广泛的研究兴趣。然而燃料电池的发展却面临着诸多挑战,有数据显示,阻碍燃料电池商业化发展问题的56%来源于燃料电池催化剂的高昂价格。如今燃料电池阴极氧还原反应（ORR）催化剂大多使用的是Pt/C催化剂,而贵金属Pt的成本比较高,地壳中的储能较少。开发非贵金属杂原子掺杂碳材料作为氧还原反应催化剂成为了研究的重点,其掺杂方法,催化剂的功能和多样性吸引着大多的研究者。为降低燃料电池催化剂成本,本论文设计并制备了阴极氧还原反应催化剂。研究并选择了合适的前驱体来合成杂原子共掺杂碳,取得了良好的性能,提高了催化剂的稳定性。同时降低成本,促进环境保护,实现废物利用。主要工作为:以磷酸和乙烯基咪唑为原材料合成可聚合离子液体,研究了可聚合离子液体（PIL）产生氮和磷共掺杂作为氧还原反应催化剂的前体。IL用H2PO4-阴离子官能化,在最终的碳中提供P杂原子。同时,IL的阳离子在其结构中具有氮,其使氮杂原子掺杂碳骨架。因此,可以通过一锅法以PIL前体制备N-P共掺杂碳。碳的组成使其成为ORR潜在无金属电催化剂。正如所料,在碱性溶液的测试中,N-P共掺杂碳（C1）相比于只有N掺杂碳（C2）还有衍生自不可聚合离子液体N-P共掺杂碳（C3）表现出更优的ORR催化活性。C1的起始电位达到0.93 V,半波电位达到0.75 V,这很接近商业Pt/C催化剂。其ORR稳定性在3600 s后保持了约90%的初始电流值,OER与HER的稳定性在3600 s后保持了约60%的初始电流值,说明该催化剂同时表现出对OER与HER的催化活性。以生物质材料松针为前驱体,合成燃料电池氧还原反应催化剂。探究了不同温度下煅烧的碳材料催化剂的性能。高温煅烧出的材料高度石墨化,均匀掺杂了不同杂原子。该催化剂表现出较高的催化活性。研究表明在900℃煅烧出的催化剂（PN-900）的催化性能是最佳的,起始电位在0.95 V左右,这很接近于商业Pt/C催化剂。其ORR稳定性在3600 s后保持了约88%的初始电流值。这一工作省去了合成前驱体的步骤,使工作变得简单有效。同时实现了废物利用,也为生物质材料的研究提供了新思路。
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