【摘 要】
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供体-受体（D-A）共轭聚合物由于杰出的光捕获能力和良好的激子分离效率已成为高性能有机半导体光催化剂的优秀候选者。尽管已经逐渐报道了许多成功的D-A共轭聚合物光催化制氢的工作,然而,鉴于有机分子的种类繁多,尚需探索选择D-A共轭聚合物的有效供体、受体以增强光催化制氢性能。二苯并噻吩砜（FSO）由于出色的平面结构和强大的吸电子能力,可以用作构建高效聚合物光催化剂的受体单元。本文以FSO为受体,顺序氮
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供体-受体（D-A）共轭聚合物由于杰出的光捕获能力和良好的激子分离效率已成为高性能有机半导体光催化剂的优秀候选者。尽管已经逐渐报道了许多成功的D-A共轭聚合物光催化制氢的工作,然而,鉴于有机分子的种类繁多,尚需探索选择D-A共轭聚合物的有效供体、受体以增强光催化制氢性能。二苯并噻吩砜（FSO）由于出色的平面结构和强大的吸电子能力,可以用作构建高效聚合物光催化剂的受体单元。本文以FSO为受体,顺序氮杂取代的噻吩-苯基-噻吩为供体,设计并合成了六种D-A共轭聚合物并研究了在光照下的光催化制氢性能。实验内容与结果如下:（1）通过在给体单元上引入不同数目（0,1,2,4）的电负性氮原子,合成了四种不同氮取代数目的D-A共轭聚合物（FSO-TPh T,FSO-TPd T,FSO-TPa T和FSO-TTz T）。噻吩桥的引入通过扩展的π共轭有效地改善了聚合物的光吸收;氮杂取代通过形成分子内非共价相互作用显著地增强了聚合物骨架的平面结构。聚合物FSO-TPd T表现出优异的光催化性能,在广谱照射和可见光照射下的析氢速率（HER）分别为8950和7388μmol g-1 h-1,在420 nm和500 nm处的表观量子产率（AQY）分别为8.34%和5.37%。（2）针对噻吩-哒嗪-噻吩（D）和二苯并噻吩砜（A）组成的D-A共轭聚合物FSO-TPa T,通过改变供体单元上的氮取代位置得到了两种新的同分异构体:噻吩-嘧啶-噻吩（TPm T）和噻吩-吡嗪-噻吩（TPz T）,构筑了三种具有不同氮取代位置的D-A共轭聚合物（FSO-TPa T,FSO-TPm T和FSO-TPz T）。研究发现氮取代位置的改变显著地影响聚合物的光催化制氢活性。聚合物FSO-TPm T在全辐照射和可见光照射下的HER分别为7645和7280μmol g-1 h-1,在420 nm和500 nm处的AQY分别为5.86%和3.85%,相比较于邻位取代和对位取代的聚合物FSO-TPa T和FSO-TPz T,FSO-TPm T的析氢速率分别提升了28倍和108倍。
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