低温氨选择还原NO催化剂的研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 7次 | 上传用户:kongling54321
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NOx是氮氧化合物的总称,通常包括NO和NO2等,大气中的NOx来源于自然和人为活动的排放。人类活动产生的NOx每年约一亿吨,主要是由于燃烧所致,而在燃烧排出的氮氧化物中约90%以上为NO。NOx对大气环境以及人的生产生活环境都有直接或者间接的影响,如臭氧层的破坏、酸雨、森林及植被的衰减等,都认为与NOx排放有关。有些学者认为,NOx对于人类健康以及环境的危害比SOx的更大。本文主要采用低温浸渍法制备了以MnOx为主活性组分的分子筛负载金属氧化物催化剂,采用了SEM、TG-DSC-MS、XRD、H2-TPR、NH3-TPD等手段对催化剂的物理性能和化学性能进行了表征。考察了载体、主活性组分负载量、助剂种类及添加量对催化剂活性的影响,也考察了催化剂的抗硫抗水性能。主要得到以下结论:(1)以MnOx为活性组分,以HY、NaY、NH4Y、REY、RPSY, Hβ、HZSM-5、HTS等分子筛为载体催化剂的NH3选择还原NO的催化活性,实验结果表明,载体种类影响活性组分在对催化剂催化剂的活性影响较大,其中Hp、ZRP或REY为载体的催化剂表现出较好的低温活性,在210-220℃,NO的转化率可以达85%;以NaY、NH4Y或HTS为载体的催化剂活性差。在本实验研究范围内,以Hp和REY分子筛为载体催化剂的抗硫性能较好。(2)MnOx/Hp体系催化剂抗硫性能研究表明,金属助剂种类及其添加量影响催化剂的抗硫能力。以稀土金属为助剂可以明显改善催化剂的抗硫性能,反应温度为150-160℃,反应气体中SO2含量为100μL/L时,NO转化率可以达到85%,0.1Pr15%Mn/Hβ为催化剂,T85=144℃,T95=161℃。(3)MnOx/REY体系催化剂抗硫性能研究表明,Cu助剂的加入大大改善了催化剂的抗硫性能,助剂Cu加入量为0.6(即Cu/Mn摩尔比为0.6)时,催化剂的抗硫性能较优,反应气体中SO2含量为100μL/L,T85=137℃,T95=154℃。助剂Cu加入量为高于0.4(即Cu/Mn摩尔比大于0.4)时,催化剂的抗水性能较优。在反应体系中SO2和H2O共存时,Cu-Mn/REY催化剂表现出一定的抗硫抗水性能。
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