等离子喷涂氧化钨涂层的制备及二氧化氮气敏性能研究

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二氧化氮(NO2)是一种典型大气污染物,可导致光化学烟雾与酸雨等环境问题,也是大气污染物PM 2.5(粒径小于2.5微米的固态颗粒)的成因之一,因此研发一种快速、稳定、可靠的N02气体传感器具有重要的现实意义。n型宽禁带半导体材料,如三氧化钨(W03),被认为是高效气敏材料,在检测N02气体方面表现出巨大的应用潜力。本文采用大气等离子喷涂(APS)、溶液前驱体等离子喷涂(SPPS)和复合等离子喷涂(APS+SPPS)三种工艺方法,以WO3粉末和钨酸铵水溶液作为喷涂原料沉积W03单个粒子和涂层,研究喷涂工艺参数(基体温度、喷涂距离和氢气流量)对单个粒子和涂层微观结构的影响规律,最后对W03的N02气敏性能进行评价与分析。首先,对比APS和SPPS两种工艺,研究基体温度和喷涂距离对单个粒子沉积形貌的影响。实验结果表明,基体未预热时,APS粒子飞溅严重;随着基体温度的增加,微米粒子形貌从飞溅状向圆盘状转变,转变温度在200℃左右。对于SPPS纳米粒子而言,形貌更加复杂。基体温度为200℃时,出现泡沫状颗粒;当基体温度为250℃时,出现中空球状沉积粒子。随后,研究了喷涂距离和氢气流量对沉积粒子的影响规律,实验结果显示,喷涂距离为100 mm,氢气流量为4 L/min时,粒子的扁平化程度最好。然后,采用三种工艺,在带有金电极的氧化铝(A1203)传感器基体上制备了 W03涂层。扫描电镜分析发现,所有W03涂层都呈多孔、层状特征,其中SPPS涂层孔隙率最高,APS涂层最低,APS+SPPS涂层居中。经研究发现,APS制备WO3涂层毛孔粗大,涂层由微米粒子堆积而成;SPPS制备W03涂层毛孔细小,涂层比表面积大;APS+SPPS具有独特的微观形貌,在粗大的微米级W03粒子表面附着许多纳米级W03颗粒,形成独特的微纳结构。最后,对三种涂层进行气敏测试。结果显示,SPPS涂层灵敏度最高,APS灵敏度最低。这是因为SPPS涂层呈现多孔结构,且比面积最高。涂层形貌对气敏性能有重要影响,当采用SPPS沉积涂层时,喷涂距离为100 mm时,涂层气敏性能最佳;当采用APS+SPPS沉积涂层,氢气流量为2 L/min时,涂层灵敏度最佳。本文还测试了传感器工作温度和环境湿度对灵敏度的影响规律,当工作温度从150℃增加到250℃时,所有试样灵敏度均呈下降趋势,但响应恢复时间缩短;环境湿度从0%增加到100%时,传感器的基准电阻降低,但灵敏度变化却较为复杂。
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