含能材料在国防安全、经济建设和社会发展等众多领域中具有广泛应用。一直以来关于含能材料分子的研究都集中于如何在保证安全性的前提下提高爆轰性。含能材料分子主要是基于CHON组成的有机分子,不仅存在分子间的非键弱作用又有分子内强键作用,而且两者还存在强耦合相互作用。本论文将拓展冰水的氢键协同弛豫理论,结合高温高压拉曼光谱、差分声子谱学探究含能材料中的分子间与分子内键合作用机制。以及通过扩展格林奈森参数将声子频移与压缩系数、热膨胀系数、比热、平衡键长、原子内聚能和单键的键能密度联系起来,为调控含能材料分子感度和猛度提供可能的理论指导。主要研究内容和结果如下:（1）NM/H₂O混合溶液分子间的键合作用:基于氢键分段协同弛豫理论、分子强极化和差分声子谱学方法,结合拉曼光谱、相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）和超快布里渊区散射技术,探究了氢键分段弛豫理论在NM/H₂O水合溶液氢键结构中的适用性,以及分子间强极化作用导致NM和H₂O特征振动模式的频移变化。此外,通过对比各特征振动模式声子寿命的大小,溶质和溶剂声速的大小,明确了分子间键合作用和强极化作用。（2）NM分子键合作用:通过高温和高压拉曼光谱观测NM分子的特征振动模式C—H、N—O、C—N和X:H的弛豫过程,明确了氢键分段弛豫和超氢键排斥介导特征频率变化。高温时,NM分子间的氢键X:H—C中X:H非键发生热膨胀、C—H共价键发生反常的热压缩,与冰水O:H—O氢键热致收缩弛豫模式相同。高压时,X-C间库仑斥力不足,导致X:H和H—C双段均被压缩。N—O和C—N共价键则遵循常规的热致膨胀和压致收缩规律。此外,通过键弛豫理论扩展的格林奈森参数观察到理论预测与实验的完好结合。（3）TATB分子键合作用:TATB是典型钝感炸药,对其进行高温和高压拉曼光谱研究,明确了TATB分子键合相互作用机制。高温时,X:H非键伸长,H—N共价键受热异常压缩;高压时,X:H非键缩短,H—N共价键受压异常膨胀。高温和高压刺激下,X:H—N氢键的弛豫模式与冰水O:H—O氢键相同。X:（?）:Y（X,Y=N,O）超氢键的强斥力致使其它共价键在高温或高压时呈现常规的热致膨胀和压致收缩规律。明确了分子间与分子内作用机理,才可能更好的调控TATB硝基含能材料的感度和猛度。