离子液体膜在酸性气体分离与柔性超级电容器中的应用基础研究

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能源化学工业过程中的酸性气体(比如CO2,SO2,H2S)给生态、环境与人类健康造成了巨大的危害,发展绿色可持续发展的酸性气体捕获技术迫不及待。传统的酸性气体捕集技术主要有溶剂吸收法、固态材料吸附法及膜分离法。其中膜分离法是最节能与最环保的一种分离方式。另外,隔膜有传递离子及隔离正负极的关键作用,是能源储存与转化器件中的重要组成部分。有机膜材料具有制备简便、性能优异及结构可设计等优点,因此获得了学者的广泛关注。离子液体是一类熔点在室温附近的有机熔融盐,其具有蒸汽压低、热稳定性高、结构可设计及电化学窗口宽等优点,为发展新型的膜材料提供了巨大潜力。本文以离子液体为核心介质,通过设计功能化离子液体膜,探究了其在酸性气体分离及柔性超级电容器中的应用基础研究。对于酸性气体的脱除,本文设计合成了多种新型碱性功能化离子液体,比如用于天然气中选择性脱出H2S的咪唑醋酸盐离子液体;用于CO2分离的氟代苯酚类离子液体、胺基功能化质子型离子液体;用于从CO2中选择性分离SO2的氰基功能化叔胺质子型离子液体等等。测定了不同压力与不同温度下酸性气体的溶解度,采用已有的热力学模型计算了体系的热力学参数,通过核磁、红外以及高斯计算等手段探索了气体与离子液体的相互作用机理。并测定了不同跨膜压差与不同温度下气体在功能化离子液体中的渗透行为。本文有效补充了离子液体的物性数据库及其对酸性气体吸收的热力学与动力学数据库。首次报道了功能化离子液体用于促进传递膜分离H2S,且H2S的渗透系数为文献最高值;首次报道了质子型离子液体支撑液膜用于促进传递分离CO2,为后续做成固膜或凝胶膜材料用于CO2或H2S的分离提供了重要基础。另外针对能源器件中的隔膜难以兼具高电导率与高机械强度,本文还将离子液体凝胶固载到多孔商业支撑体上运用在柔性超级电容器中,测定了基于此隔膜的超级电容器的循环伏安性能、阻抗测试、充放电性能以及柔性性能等。实验结果表明,支撑型离子液体凝胶膜展示出了良好的弯曲性能。在5.0A/g下经过10000个充放电循环后,基于此膜的扣式超级电容器的比电容保留率仍高达97%。值得一提的是,本文所提出的支撑型凝胶膜制备方法在电化学能源领域中是首次运用。理论上来讲,此方法可以应用于任何能源储存与转化设备。总起来说,本文设计并制备了多种新型功能化离子液体膜,在酸性气体分离与柔性超级电容器中取得了令人欣喜的效果,为后期发展功能化的离子液体固膜提供了重要指导意义。
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