活性炭负载Fe/Ti改性及去除水体砷的效果和机理研究

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砷是我国优先控制的污染物,随着社会经济和工业发展,水体砷污染已成为世界许多国家面临的重要环境和社会问题之一,研究水体砷污染的修复技术及其机理对于保护生态环境、提高人民健康水平及构建和谐社会具有重要意义。本项研究的目的是,通过对活性炭的改性及其除砷效果和机理研究,建立以活性炭材料为主体的方便快捷、经济实惠和高效安全的水体除砷技术。本研究通过筛选不同种类的活性炭和改性试剂,筛选并制备出一种可高效吸附水体中砷的负载金属及金属氧化物的改性活性炭。在此基础上,采用实验室批处理实验,结合全自动比表面和微孔分析仪、X射线荧光光谱仪、扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱仪、X射线衍射仪等现代仪器分析方法对负载金属及金属氧化物改性活性炭进行形态表征,研究了其对水体砷的去除效果、影响因素及去除机理,并将改性后的活性炭制成吸附柱,应用于实验室小试和湖北江汉平原某村砷污染地下水中试实验。主要研究结果如下:1、采用Fe/Ti改性活性炭可以显著提高活性炭的除砷效果。实验表明,用0.025mol/L FeSO4和0.20mol/L TiCl4溶液联合改性10-30目煤质颗粒活性炭得到的对As(V)和As(Ⅲ)的吸附效果最好。0.50gFe/Ti改性活性炭在吸附时问为1.5h对50mL200μg/L的砷溶液中砷的去除率接近90%,比未改性的活性炭吸附砷提高了70%。用改性后的活性炭吸附水溶液中的砷,在正常水质条件下,砷不易被解吸。2、通过用现代仪器分析方法对Fe/Ti改性活性炭进行形态表征,发现煤质颗粒活性炭负载钛和铁以后,活性炭中的钛和铁都有所增加,其中钛增加的较为明显;表面分布更加均匀,新生很多微孔,比表面积增加,平均孔径减少;改性引入了Fe和Ti在活性炭表面形成Fe-O键和Ti-O键;XRD分析表明,铁和钛以非晶质形态负载在活性炭表面,并没有产生新的晶体。3、本实验采用控制变量法,研究了温度、pH、吸附时间、光照、共存离子(K+Mg2+、Ca2+、Cl-、SO42-、NO3-、Fe3+、SiO32-、H2PO4-)对经FeSO4和TiCl4共同改性的活性炭除砷效果的影响。研究结果表明,温度10℃-40℃,pH4-10,以及有无光照并不影响Fe/Ti改性活性炭对As(V)和As(Ⅲ)的去除率;溶液陪伴离子K+、Mg2+Ca2+、Cl-、SO42-、NO3对Fe/Ti改性活性炭吸附砷没有明显影响,但Fe3+、SiO32-、H2P04-对Fe/Ti改性活性炭吸附砷有抑制作用。Fe/Ti改性活性炭对As(V)和As(Ⅲ)的吸附过程可用Freundlich和Langmuir等温吸附方程较好拟合。本实验条件下,采用Langmuir等温吸附方程计算得到Fe/Ti改性活性炭对As(V)和As(Ⅲ)的最大吸附容量分别为2.542mg/g和2.285mg/g。实验表明,在固液比50g/L,温度为25℃,自然光照条件下,Fe/Ti改性活性炭对于As(Ⅴ)和As(Ⅲ)起始浓度为200μg/L的溶液,在吸附时间1.5h内即可达到满意吸附效果。但是,吸附体系应该尽量避免Fe3+、SiO32-、H2PO4存在。4、采用仪器分析了吸附机理,结果表明,Fe/Ti改性活性炭吸附砷是以配位络合的专性吸附为主。有光照条件下,Fe/Ti改性活性炭表面的Fe-O键和Ti-O键与As形成非质子化的As-O键。在无光照条件下,Fe-O键和Ti-O键则与As形成双配位络合的Fe-O-As键和Ti-O-As键。XRD分析表明,吸附过程中没有产生新的晶体结构,表明As未进入Fe/Ti改性活性炭的晶格内部。5、为探讨Fe/Ti改性活性炭应用于实际的可行性和科学性,进行了除砷的实验室小试和湖北江汉平原某村的中试试验。结果表明,Fe/Ti改性活性炭对砷的处理水量随着流速的增大而减小。在满足砷出水浓度低于《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)10μg/L的前提下,实验室小试试验中,模拟含砷废水浓度为200μg/L,流速为2mL/min和6mL/min时,模拟吸附柱处理水能力达到332L/kg和276L/kg。在湖北某地地下水中试试验中,在地下水砷浓度为394μg/L,流速控制在0.5L/min条件下,含5kgFe/Ti改性活性炭的吸附柱处理水量为44L/kg,而吸附柱出水460L时,出水砷浓度仍未超过40μg/L
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