【摘 要】
：
氮掺杂碳包覆型过渡金属催化剂因其具有催化性能良好、成本低廉、环境友好等优点,表现出优秀的应用前景,因而得到了人们的普遍关注。自从这类催化剂发现以来,基于前驱体设计合成新型催化剂,探究其结构与催化性能之间的关系已成为当前的研究热点。硫作为碳材料的修饰改性元素,易于掺杂进石墨化碳层,且能够显著改变碳层物理化学性质。基于此,本文通过对氮掺杂碳层进行硫掺杂修饰,设计合成了一系列氮硫共掺杂碳包覆的钴纳米催化
论文部分内容阅读
氮掺杂碳包覆型过渡金属催化剂因其具有催化性能良好、成本低廉、环境友好等优点,表现出优秀的应用前景,因而得到了人们的普遍关注。自从这类催化剂发现以来,基于前驱体设计合成新型催化剂,探究其结构与催化性能之间的关系已成为当前的研究热点。硫作为碳材料的修饰改性元素,易于掺杂进石墨化碳层,且能够显著改变碳层物理化学性质。基于此,本文通过对氮掺杂碳层进行硫掺杂修饰,设计合成了一系列氮硫共掺杂碳包覆的钴纳米催化剂。通过表征研究其微观结构、化学组成以及甲酸转移氢化的催化性能,结合控制实验探讨了其结构与催化性能之间的关系,拓展其潜在的应用范围。（1）首先利用浸渍上钴盐的多孔有机聚合物（POPs）为前驱体,设计合成了系列氮硫共掺杂碳包覆型催化剂Co-NSPC-T（T=400、550、700、850、1000）,研究了热解温度对其结构以及催化甲酸转移氢化性能的影响。研究发现通过直接热解成功构建了氮硫共掺杂碳层包覆结构,金属钴与其包覆层之间具有电子转移作用,且热解温度对于氮和硫的掺杂量和掺杂形态有显著影响。其中,Co-NSPC-850表现出最好的催化转移氢化性能,成功用于芳香硝基化合物的选择性还原。在循环套用测试中,未经额外处理的Co-NSPC-850表现出良好的循环稳定性。（2）在上述工作的基础上,通过改变前驱体设计合成了Co-NSPC、Co-NPC和Co-NPC-S,以研究硫的引入对氮掺杂碳包覆型催化剂结构与性能的影响。研究发现硫的引入可以有效促进氮的掺杂,强化金属与外围碳层之间的电子转移作用;骨架硫源有利于避免低价态掺杂硫的形成。控制实验结果揭示了催化活性位点是被包覆的钴纳米颗粒。（3）以席夫碱网络聚合物SNW-1为有机前驱体,辅以糖衣包覆策略设计合成了一系列氮硫共掺杂碳包覆型超细钴纳米催化剂Co@NSC-x（x=0、1、3、7）。研究结果显示,葡萄糖的添加可以显著减小钴纳米颗粒的尺寸,优化钴纳米颗粒的分布。不仅如此,葡萄糖还有效调节了硫的掺杂形态,抑制了硫与钴之间的直接作用。其中,Co@NSC-3表现出最优的甲酸转移氢化活性,并适用于一步氢化还原胺化反应,在5次循环套用实验（170 oC,6 h,过量甲酸）中表现非常稳定。
其他文献
为应对气候变化挑战和能源短缺危机,全球电力供应逐渐倾向于水、光、风等清洁可再生能源。然而,由于光、风能源具有随机性、波动性、不可预测性的自然特性,单一的光、风能源无法保证供电可靠性,且会产生大量弃电现象。鉴于水电机组启停迅速、出力调节快、调峰能力强等优势,由水、光、风能源组成的水-光-风多能互补系统逐渐受到世界各国的青睐。容量配置与优化运行一直是多能互补系统面临的两大关键难题。因此,如何确定水-光
【目的】研究果园地面覆盖PET镀铝银色反光膜对石榴果实品质的影响。【方法】以会理市铜矿村栽培的’突尼斯软籽’石榴为材料，比较分析覆盖反光膜与未覆膜对照的果实品质差异。【结果】地面覆盖反光膜可以显著促进石榴果实的着色，提升着色面积，对树冠下层果实提高着色效果最明显。地面覆反光膜，树冠下层的石榴果汁中的花青素含量提升11.44%、总酚含量提升3.03%、总黄酮含量提升12.43%；抗氧化能力中DPPH
【目的】比较不同防寒处理对提升突尼斯软籽石榴微域温度的影响，为今后新疆产区露地匍匐栽培安全越冬提供技术支撑。【方法】以2年生突尼斯软籽石榴为试材，以露地石榴无覆盖为对照，比较当地气温与石榴园近地表气温，以及3种覆土厚度（15、20、30 cm）下各7组防寒处理（T0：单一覆土；T1：草帘+覆土；T2：钢筋架+草帘+覆土；T3:EVA塑料膜+草帘+覆土；T4：彩条布+覆土；T5：单毛毡+覆土；T6：
高速城市化背景下,城市地区复杂下垫面的扩张和密集而剧烈的人类活动造成了自然水文循环的人为割裂,给城市带来了暴雨洪涝灾害和水资源短缺等水问题。研究城市水文循环对城市化的响应机制是城市化背景下的现实需求,对未来城市规划与城市雨洪管理具有重要意义。本文的研究目的是针对城市化水文要素响应研究中亟待解决的科学问题,结合不同水文要素变异特点,解析地区大尺度的降雨,区域中尺度蒸散发及城市内实验区小尺度径流对城市
＜正＞2009年开发建设以来，习近平总书记对横琴长期繁荣发展一直高度重视，曾四次亲临横琴并对横琴作出系列重要指示。2021年9月，中央发布的《横琴粤澳深度合作区建设总体方案》，更是明确将横琴粤澳深度合作区建设作为重要的国家战略。近年来，伴随粤港澳大湾区建设的深入推进，横琴粤澳深度合作区发展按下快进键，取得了一系列骄人成绩，但依然存在着实体经济发展不充分、琴澳一体化发展不强、金融产业对外辐射力度有限
本研究以突尼斯软籽石榴为材料，分别选取叶片和茎段为外植体，筛选出适宜的外植体、诱导培养基，并进行增殖培养、试管苗生根及驯化移栽。结果表明，用茎段和叶片作为外植体时，均表现出处理8（配方为MS+6-BA 0.6 mg/L+NAA 0.3 mg/L培养基）诱导率最高，分别为82.78%和45.00%,极显著（p＜0.01）高于其他组合；相对于叶片来说，茎段是较为理想的外植体材料；最适宜继代愈伤组织分化
通过研究不同激素处理对突尼斯软籽石榴硬枝扦插生根的影响，我们以木质化枝条为试验材料，以珍珠岩为基质，设计正交试验，进行了不同激素种类、浓度及浸泡时间对突尼斯软籽石榴扦插生根的影响研究。结果表明，突尼斯软籽石榴以愈伤组织生根为主。通过极差分析得知影响突尼斯软籽石榴扦插生根最主要因素是激素种类，其次是浸泡时间，激素浓度的影响较小。最适宜突尼斯软籽石榴扦插生根的试验处理是25 mg/L MT浸泡120
＜正＞咸阳是陕西石榴第二大产区、御石榴发源地，石榴栽培历史悠久，主要分布在礼泉县、乾县、泾阳县、三原县旱腰带地区，全市石榴栽培面积3万亩，其中礼泉2.43万亩，乾县、泾阳、三原共5 700亩，栽植品种有御石榴、新疆大籽、陕西大籽、泰山红、临选14、蓝宝石、突尼斯软籽、宗山红等。近年来，咸阳石榴示范园区面积不断扩大，
[目的]结合石榴第一批花和第二批花利于坐果的习性,探索提高石榴坐果率的方法,为实际生产中提高石榴坐果率提供依据。[方法] 2020年,以‘突尼斯软籽’石榴为试验对象,采用完全随机区组试验设计,在第一批花谢花80%和间隔15天（第二批花盛花期）连续叶面喷施两次不同浓度4-CPA、GA·BA、4-CPA+GA.BA。调查后期果实的坐果率,并测定对果实品质的影响。[结果]2020年结果表明:在第一批花谢
丙烯是重要的化工基本原料之一。在诸多丙烯生产路线中,丙烷脱氢因其低能耗和低碳清洁等特点,具有广阔的发展前景。铂基和氧化铬基催化剂为目前商用催化剂,高效催化剂是丙烷脱氢技术的核心。丙烷脱氢是强吸热反应,高温反应条件下容易发生积碳、裂解、氢解等副反应,严重限制了丙烯选择性并对催化剂稳定性提出了挑战。此外,强吸热的反应特性使得丙烯收率受到严格的热力学平衡限制。针对丙烷脱氢反应丙烯中间体吸附过强和丙烷C-