锂离子电池兼具能量密度高、电化学性能优异和自放电率低等优点,自其成功商业化应用以来,已经在便携式电子设备、电动工具、电动汽车和大规模能源存储设备等领域得到了广泛应用。科技和经济的迅猛发展使得人们的需求与日俱增,发展能量密度高、成本低、服役寿命长的锂离子电池应用到以上设备中已经成为锂离子电池研究者的紧要任务。平均工作电压高、比容量高、成本低的三元层状过渡金属氧化物正极材料（LiNixMnyCozO2,x+y+z=1,NMC）是目前最有可能实现高比能（＞300 Wh kg-1）和低成本锂离子电池的正极材料最佳选择之一。随着NMC材料中Ni元素占比的提高和Co元素占比的下降,NMC材料的比容量和平均工作电压会升高,成本会降低,尤其是Ni＞0.8的高镍三元正极材料,如NMC811。虽然Ni含量的提高给NMC材料带来了许多优势,但是Ni含量的提高引发的许多问题也严重制约着其应用进程,这些问题仍需要深入理解原因和寻找有效的方式解决。在NMC811存在的诸多问题中,本文关注的主要问题如下:（1）由于NMC811正极材料对水较为敏感,在湿空气中储存和加工时表面结构非常不稳定,且电化学性能会严重恶化。因此,生产NMC811电池必须保证超干的环境（露点低于-50℃）,这会增加电池制造的成本。并且由于其对水较敏感,还无法利用较为环保和低成本的水系混浆工艺制备NMC811电池。然而,NMC811正极材料对水较为敏感的原因以及由于水导致NMC811正极材料失效后电化学性能变差的原因,现如今还存在许多争议。只有深入分析以上争议并揭示内在原因,才能为改善NMC811正极材料在空气中稳定储存和加工和实现水系混浆工艺制备NMC811电池奠定科学的指导依据。（2）充电态的NMC811正极Ni呈+4价,具有较强的氧化性和催化活性,导致电化学窗口不高的常规商用酯类电解液易分解,影响NMC811电池的循环寿命,使得NMC811电池的电化学性能还不能满足人们的需求。尤其是当提高NMC811充电截止电压到4.4 V vs.Li/Li+,以追求电池发挥更高的能量密度时,电化学性能恶化更加严重。因此,研究改善NNMC811电化学界面稳定性的策略是开发高比能和长循环寿命的NMC811电池的当务之急。在本文中,我们主要研究了 NMC811正极材料的空气储存稳定性和电化学界面稳定性,通过界面调控实现了 NMC811在湿空气中稳定储存和水系混浆工艺制备NMC811电池,并改善了 NMC811在高电压循环时的电化学性能,主要内容总结如下:1.研究了 NMC811在湿空气中储存的界面稳定性。发现NMC811在空气中储存和浸泡水中,均会导致NMC811表面形成重构层,根本原因是在材料表面发生了 Li/H交换。揭示了表面重构层是在湿空气储存失效的NMC811电池电化学性能恶化,首次充电曲线异常和首次充电原位XRD谱图中产生所谓虚构相（H1→H2相）的根本原因。通过对NMC811的首次充放电曲线进行研究,提出了通过首次充放电曲线定性判断NMC811是否失效的新方法。2.界面调控改善NMC811的空气储存稳定性。如上所述,NMC811正极材料在非干燥空气中储存和加工会严重损害电化学性能,因此,NMC811正极材料的储存和加工必须在超干的环境中（露点≤-50℃）,这无疑额外增加了电池的生产成本。在本节中,利用低温气相沉积工艺和分子自组装技术在NMC811表面构建的全氟癸基硅氧烷（PFDTMS）包覆层,使得NMC811的表面具有超疏水特性,对水的接触角达到了 162°,可有效隔绝水分子和NMC811的直接接触。所获得的PFDTMS@NMC811可在湿空气中稳定储存和加工,降低了NMC811的储存和加工成本。本文证明可通过分子自组装技术来改善NMC811空气储存不稳定的问题,为其余正极材料的界面调控提供了借鉴策略。3.界面调控实现水系混浆工艺制备NMC811极片。由于NMC811表面会在水的诱导下易失效,无法直接利用水系混浆工艺制备电池。在本节,我们利用低温气相沉积工艺和分子自组装技术将不疏水的氨基硅氧烷（APTMS）均匀包覆在NMC811的表面,隔绝了 NMC811与水之间的直接接触,初步实现了水系混浆工艺制备NMC811极片,降低了 NMC811电池制造成本。实验数据表明,相比未包覆的NMC811,通过水系混浆制备的APTMS@NMC811电池电化学性能得到了极大的改善。4.调控电解液组分实现应用高镍三元正极材料的高比能电池。使用锂盐二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）和三甲氧基硅基磷酸酯（TMSP）电解液添加剂,在NMC811材料表面构建稳定的CEI,改善了 NMC811的电化学界面稳定性,提高了 NMC811电池的电化学性能。以LiDFOB为电解液添加剂模型,NMC811‖石墨电池为研究体系,总结了一套系统完整的方法来研究电解液成膜添加剂对电池性能改善的机理和选择成膜添加剂的策略。