苯、甲醇烷基化催化剂的研究

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本文主要研究苯、甲醇烷基化反应的催化剂,首先对苯、甲醇烷基化反应及甲苯、甲醇烷基化反应进行了对比性研究,研究结果表明,两反应所需活性中心酸强度不同,对于苯、甲醇烷基化的催化剂研究不能依托已有的甲苯、甲醇烷基化的结果。其次以不同活性组分改性ZSM-5分子筛和MCM-56分子筛,考察改性后分子筛的苯、甲醇烷基化催化性能变化。结果表明,负载P2O5、La2O3、NiO可以显著的提高催化活性,6%P2O5/ZSM-5分子筛上苯转化率接近46%,相比空白的ZSM-5高6个百分点。负载杂多酸可显著提高ZSM-5分子筛的选择性;杂多酸改性MCM-56分子筛上苯的转化率超过50%,同时产物中甲苯、二甲苯的含量超过90%。考察工艺条件,杂多酸改性MCM-56分子筛上反应温度475℃、空速1.33hr-1及4.67hr-1能达到较好的反应效果。并考察多级孔道ZSM-5分子筛上苯系物与甲醇烷基化的催化性能,结果表明,其催化活性远高于普通ZSM-5分子筛,且有很好的择型性。该催化上苯、甲醇的烷基化反应中苯的转化率较普通ZSM-5提升15个百分点,目标产物选择性接近90%,产品中二甲苯的含量超过30%,而乙苯明显减少。MgO负载改性多级孔道ZSM-5可进一步提高其选择性并保持高活性。工艺条件考察,470℃条件下,苯的转化率接近60%,甲苯及二甲苯的收率接近50%。在空速2.00hr-1~6.00hr-1范围内,其活性及选择性均随空速增加逐渐升高,实验证明苯、甲醇烷基化是放热反应。同时借助多种表征手段,分析知中强的酸性中心有利于苯、甲醇烷基化的进行。
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