氢气泡模板沉积多孔金属材料及其应用研究

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随着工业化的发展,环境污染也越来越严重,各国政府都在积极探索无污染的、可再生、高效、清洁的新能源。特别是以氢/碳氢化合物为燃料的可直接发电的燃料电池得到了许多国家的重视,燃料电池的研究也越来越受到人们的关注。其中,氧化还原反应(ORR)在燃料电池中是很一个很关键的阴极过程,,铂基催化剂是最经常用到的阴极催化剂,但是铂贵金属是稀缺资源,价格比较昂贵,因此就极大限制了铂基催化剂的发展。和Pt相比,Pd的含量丰富且价格相对便宜,同样也具有催化活性,越来越多的研究方法致力于Pd合金的催化。然而,在高度阴极极化的条件下,利用阴极析出的氢气泡为“模板”进行电沉积制备多孔金属的氢气泡模板法是一种比较新颖的方法,工艺简单,成本低廉,在燃料电池、电化学电容器和电化学传感器等领域都有广泛的应用。论文的第一章回顾了三维多孔纳米材料的制备方法及应用,概括了氢气泡模板法的沉积原理。另外又介绍了燃料电池的发展历史、分类、工作原理及阴极催化剂。论文的第二章主要介绍了通过氢气泡动态模板法在玻碳电极上面直接沉积不同形貌的钯纳米结构,通过改变实验中反应物的浓度、反应时间等,在玻碳电极表面合成了三维钯纳米芽结构和三维钯纳米枝晶结构。接着,将不同钯结构修饰的玻碳电极在0.5M硫酸和2mM铁氰化钾中表征,观察电极的循环伏安行为,最后观察了不同修饰电极对氧气的电化学催化特点,分析了氧气催化还原是一个2步4e-的过程。论文的第三章是在第二章基础上的一个延伸,首先在沉积钯结构的溶液中加入不同浓度的氯铂酸,通过氢气泡模板法在玻碳电极上沉积不同原子比例的合金催化剂,合金的比例由EDS、XPS可以得到,接着又研究了三种不同比例的合金催化剂的电化学性质和对氧气的催化,三种合金的催化剂的催化活性远远高于商业铂电极。最后又重点研究了在Pd-Pt原子比例是1:1的情况下,样品的结构及在硫酸中的循环伏安行为及对氧气的电化学催化,通过研究电流和扫速的关系,发现Pd1Pt1/GCE催化剂对氧气是一个表面吸附的控制过程。第四章又介绍了氢气泡模板法沉积三维多孔铜结构以及在生物分子富集中的应用。最后对论文进行了总结,并对下一步工作提出了展望。
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