【摘 要】
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当前,化石燃料的过度使用已引起一系列严重的能源及环境问题,亟需开发更加高效和环保的能量转换和储存技术。可充电锌-空气电池因其能量密度高、使用安全、成本低廉等特点而被认为是最有前途的储能技术之一。但其效能被动力学迟缓的氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）严重制约。为解决这一问题,人们研发了以贵金属Pt为中心的电催化材料用来提升ORR速率,已取得良好效果。然而,Pt
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当前,化石燃料的过度使用已引起一系列严重的能源及环境问题,亟需开发更加高效和环保的能量转换和储存技术。可充电锌-空气电池因其能量密度高、使用安全、成本低廉等特点而被认为是最有前途的储能技术之一。但其效能被动力学迟缓的氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）严重制约。为解决这一问题,人们研发了以贵金属Pt为中心的电催化材料用来提升ORR速率,已取得良好效果。然而,Pt基催化材料具有成本高、稳定性差、储量低等局限性,使锌-空气电池在实践中难以大规模应用。因此,开发成本低、稳定性高的非贵金属催化材料已成为主要的研究方向。目前,铁碳氮基催化材料由于具有价格低廉以及催化活性高等特点成为可代替Pt基催化剂的主要材料之一。然而其在锌-空气电池中的稳定性不足限制了其进一步的发展与应用。本论文试图解决在非贵金属电催化材料发展中遇到的稳定性问题,通过在铁碳氮基催化材料体系中引入杂原子（硫、磷）来对其进行改性,通过调控反应条件制备出两类（共十例）材料,从中筛选出兼具优异催化活性与高稳定性的两例催化材料,为铁碳氮基催化材料的发展提供了实验支撑。主要研究内容如下:（1）将一定比例的三聚氰胺和三聚氰酸溶于二甲基亚砜（DMSO）溶液中制备成超分子聚合物。以该聚合物作为碳氮基模板,分别引入Fe Cl3与硫脲作为Fe源和S源,在900℃及N2保护条件下制备出系列Fe CNS催化材料。对该系列催化材料进行了XRD、XPS、SEM和TEM等相关表征,证实Fe3N为催化材料的重要活性位点,直接影响催化性能。对系列催化材料进行了相关的电化学测试,结果表明,当引入硫脲的质量为300mg时,催化材料（Fe CNS-300）性能达到最佳,其半波电位(E1/2)为0.853V,高出商用Pt/C催化剂10m V。将Fe CNS-300组成锌-空气电池并进行了相关性能测试,发现其功率密度达到了102.8m W cm-3,优于商用Pt/C的功率密度88.1m W cm-3,且在10m A cm-2下经过长达150h的充放电测试仍能保持稳定。（2）以聚乙二醇（PEG）2000作为软模板,将三聚氰胺、三聚氰胺磷酸盐和Fe（NO）3作为前体,在900℃、N2保护条件下制备出系列Fe CNP催化材料。对该系列材料进行了XRD、XPS、SEM和TEM等相关表征,结果表明Fe P作为催化材料的主要活性位点,是影响催化材料的性能的关键因素。对系列催化材料进行了相关的电化学测试,结果表明,当磷掺杂量为300mg时,催化材料（Fe CNP-300）性能达到最佳,其半波电位达到0.82V,与商用Pt/C的半波电位十分相近。在锌-空气电池的性能测试中,Fe CNP-300的功率密度达到151.6m W cm-3,相较于商用Pt/C的功率密度88.1m W cm-3要高出大约70m W cm-3,且在10m A cm-2下,可连续进行充放电测试长达600h,而依旧保持稳定,远高于商用Pt/C催化剂40h的充放电稳定时间。
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