仲醇中丙烯环氧化反应过程及催化剂失活与再生的研究

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该文以丙烯环氧化与仲醇氧化法生产H<,2>O<,2>的集成过程为目标,着重在以下几个方面进行了比较深入的研究.第一,对在仲醇溶剂中进行TS-1催化剂H<,2>O<,2>与丙烯环氧化反应进行了较详细研究,考察了温度,压力TS-1催化剂浓度,H<,2>O<,2>浓度及产物、副产物等因素对反应的影响,并确定了最适宜的反应条件.实验发现产物PO、副产物水和丁酮的加入显著降低了产物环氧丙烷的收率,因此,实际生产过程中应将生成的PO、副产物水和丁酮及时移出反应系统.第二.在大量实验数据的基础上建立并回归出以仲丁醇为溶剂时,TS-1催化丙烯环氧化反应的动力学方程式和仲丁醇氧化以及环氧丙烷醚化副反应的动力学方程式,为环氧反应器的设计和集成过程的优化提供了依据.第三.在连续釜式反应装置中对异丙醇溶剂TS-1催化丙烯环氧过程中催化剂的活性变化情况进行了考察;选用了三种不同方法以失活的TS-1进行再生,活性评价表明:H<,2>O<,2>洗涤法和灼烧法的效果较好,而异丙醇溶剂洗涤法无明显再生效果.第四.SEM、XRD、FT-IR、NH<,3>-TPD等分析方法对各阶段TS-1的表征结果说明TS-1的失活主要是由于醚化副产物大分子堵塞了催化剂孔道,此外可能还有少量Ti流失.
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