薄膜电容器广泛的应用于旁路、滤波或储能单元中,近年来,随着器件往微型化集成化方向发展,对薄膜电容器的电介质也提出了向高储能密度方向发展的要求。电介质的储能密度由其介电性能和击穿场强共同决定,目前常规的储能材料均存在一些不足之处,例如铁电陶瓷受击穿场强限制,而聚合物材料的介电常数有待提高。为进一步提高薄膜电容器的能量密度,亟待开发一类同时具有较高击穿场强与介电常数的电介质材料。玻璃陶瓷储能电介质材料同时包含陶瓷相与玻璃相,且结构致密无孔隙,表现出高储能密度,成为目前储能材料领域的研究热点。课题组自主研发了适用于制备耐高压陶瓷电容器的铌酸盐体系玻璃陶瓷,经过近年来的研究,在利材料成分方面,系统的研究了偏铌酸盐中元素替换、玻璃利相与陶瓷相的比例、钨青铜结构相与钙钛矿结构相的比例、稀土元素添加等因素对材料介电性能的影响规律,在储能器件制备方面,系统的研究了电极结构设计、电极工艺以及环氧封装工艺等因素对玻璃陶瓷高压储能器件的性能影响。课题组前期研究均集中在块体玻璃陶瓷的介电性能,本文在进一步提升玻璃陶瓷介电性能之后,系统的分析PLD制备PSNNS电介质薄膜时各种可能的影响因素,并对薄膜的介电性能、储能特性进行测试分析,为玻璃陶瓷薄膜在高储能密度薄膜电容器中的应用奠定基础。文章首先开展了对低Nb2O5含量玻璃陶瓷介电性能与物理成型性能的探索研究,以获得物理成型性能更好的成分体系。选取BS30为基础材料体系,通过逐渐减少体系中Nb2O5含量的方式制备出低陶瓷相含量的玻璃陶瓷,在减少Nb2O5含量的同时,逐渐用Pb(Ba或Sr)替代原有成分中的Ba+Sr,研究低Nb2O5含量玻璃陶瓷的结构与性能特征的变化。研究表明,随着Nb2O5含量的减少,导致体系中生成的NaNb03、PbSrNb2O6等陶瓷相减少,结晶度下降,材料的介电常数逐渐降低,同时,材料的转变点、软化点下降,成型性能获得提升,通过本文的研究,探究出数种具有较大加工温度区间,介电常数仍≥200的材料体系。其次,为获得高介电性能成分体系,本文对ANb2O6-NaNbO3-SiO2(ANNS,A为Pb1-xSrx,Pb1-yBay,Ba1-zSrz)体系玻璃陶瓷的介电性能展开进一步优化研究。研究表明MPB效应能显著的提高材料的介电性能,因此对于P1-xSxNNS30、P1-yByNNS30、B1-zSzNNS30体系,通过黄金分割法将其MPB区间由0.4≤x,y,z≤0.8分别细化到0.575≤x≤0.597,0.718≤y≤0.741与0.494<z<0.516,介电常数在原成分基础上分别提高了 27.4%,14.9%与22.3%。在此基础上,为了进一步提升介电常数,通过增加体系中陶瓷相的含量研究出具有更高介电常数的Pb1-xSrxNNS24体系,并对其MPB进行了系统研究。研究表明其MPB区位于0.4≤x≤0.6之间,采用等分插值法将其MPB区间细化到0.44≤x≤0.48,介电常数由690(x=0.6)增加到727(x=0.46)。随后,在Pb0.54Sr0.46NNS24体系中添加不同含量的Bi2O3或Fe2O3,通过微量元素添加降低陶瓷相初始结晶温度,并促进晶粒生长,将其介电常数由727分别提升到837与920。在充分研究材料体系并获得了具有高介电性能的新体系基础上,本文对铌酸盐玻璃陶瓷薄膜的制备开展了系统的研究。分别研究了衬底材料、氧气压强、沉积温度、后续热处理对薄脱微观结构与介电性能的影响。对于Si/SiO2/Ti/Pt、重掺硅、Si/SiO2三种衬底,AFM分析表明在重掺硅衬底上沉积的介质薄膜具有较低的粗糙度,而平整致密的薄膜有利于实现较低的漏电流。在氧气压强为1Pa条件下制备薄膜,既具有适宜的沉积速率又可以弥补靶材烧蚀过程中丢失的氧。薄膜的热处理温度影响析出陶瓷相的种类,当热处理温度达到700℃,非品玻璃基体中逐渐析出焦绿石结构的(PbSr)2Nb2O7,随着热处理温度增加到900℃,薄膜值班费析出NaNbO3相,同时(PbSr)2Nb2O7转变为PbSrNb2O6,而且薄膜脱中的品粒尺寸随着热处理温度的升高显著增大。TEM分析表明,在介质层与衬底之间由于晶格失配及化学键断裂等原因会生成一层非品态的过渡层,过渡层的厚度随着热处理温度的提高而增加,极大的影响了薄膜的介电性能。综合采用最优成分体系与工艺参数制备出的玻璃陶瓷薄膜电容器,得益于其致密的结构与玻璃基体,其击穿场强>210kV/mm,介电常数达60-173,通过极化曲线分析以及线性电介质储能公式计算分析,表明所制备的薄膜电容器储能密度达15-37J/m3。玻璃陶瓷薄膜电容器的电容在1-1000kHz的测试范围内表现出良好的频率稳定性,在-20-70℃的测试温度范围内,薄膜电容器的电容变化率<10%。