二元层状硫族/磷族化合物的物性研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:Jssw3_4
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硫族/磷族化合物具有很多奇异的物理性质,例如电荷密度波(CDW)、非常规超导电性以及拓扑态等,在凝聚态物理领域得到了广泛的关注。此外,这类材料在光电、传感器、储能材料等方面具有极大的应用价值。二元层状化合物由于具有较为简单的晶体结构、较低的维度和弱的层间耦合等特性,为实验和理论上对奇异物理现象的研究提供了理想的平台。在本论文中,我们着重介绍几种二元层状硫族/磷族化合物材料的基础物性研究,主要分为以下四个章节:第一章首先主要介绍了过渡金属硫族化合物的研究进展,其中包括过渡金属硫族化合物的晶体结构、CDW、超导电性以及应用等特性。然后,对CDW进行简单介绍。最后,介绍了高压原位测量方法,并重点介绍在静水压力下测试样品输运性质时常用的活塞-圆筒装置。第二章详细研究了CDW材料HfTe3的各向异性。我们在极窄的温度区间内使用化学气相输运法和固相反应法分别生长了HfTe3单晶和多晶。对多晶样品进行电输运测试,结果表明在80和1.7 K分别出现宽的鼓包和明显的下降,这分别对应于CDW和超导态的形成。与多晶不同的是,单晶的TCDW=93 K,并且不存在超导电性。对于电流沿a和b方向且温度高于TCDW时,ρ(T)/ρ(300K)均呈线性关系,表明在准一维(Q1D)链中的电子-电子散射机制主导输运性质。同时,ρc在温度低于TCDW时出现类似金属-半导体转变的行为。对于具有更多缺陷的单晶,ρb在4.3 K有明显的下降,这为CDW系统中无序诱导超导转变提供了直接证据。当温度低于TCDW时,沿a和b方向的载流子浓度均大幅度减小,并且沿b方向的迁移率有更明显的增加。另外,x射线光电子能谱(XPS)的测试结果表明Hf和Te均有混合价态,这可能与HfTe3中CDW的形成有关。第三章我们在HfTe3单晶中尝试Cu和Pd的插层,Te位上Se掺杂,以及对HfTe3单晶进行加压的研究。HfTe3与ZrTe3具有相似的晶体结构,但是结果表明Cu和Pd很难插入HfTe3单晶中,这与ZrTe3极为不同。此外,我们观察到HfTe3-xSex(x=0.02,0.05)单晶样品的TCDW均有10 K左右的减小,但晶格常数c没有明显的变化。Se的掺杂量非常少,这暗示了CDW对Te位的掺杂十分敏感,微量Se掺杂可能导致无序散乱的增强。在静水压力下,HfTe3单晶的TCDW逐渐增加,当压力为1.2 GPa左右时达到最大值127 K,随着压力继续增加TCDW开始缓慢减小。这还需要更高的压力进一步探索HfTe3中可能的超导电性与CDW态之间的关系。第四章主要研究了理论预言的nodal-line半金属CaAs3单晶在常压和静水压力下的输运性质。CaAs3具有二维(2D)结构特性,在常压下表现出具有小带隙的半导体行为,主导输运性质的载流子为电子;而在一些含有微小缺陷或杂质的晶体中,在230 K附近观察到电阻率上出现大的鼓包,此时,载流子类型也由空穴型转变为电子型。通过施加静水压力,样品均有向金属行为转变的趋势,但在2 GPa的压力范围内没有完全实现金属化。此外,当压力达到1.5 GPa时,在含有微小缺陷或杂质的样品中观察到可能的超导转变,但仍需要更高的压力对CaAs3的拓扑特性进行探究。综上所述,我们制备出HfTe3单晶,并对HfTe3进行插层、掺杂、加压等研究,为在低维材料中探索CDW与超导态之间的共存与竞争关系提供了新的平台。另外,我们还对拓扑材料CaAs3进行了探索研究,这也为未来进一步研究其拓扑特性奠定了基础。
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