石墨烯是一种真正意义上的二维体系，它独特的电子结构使其在光学、电学、光电子学等方面有着广泛的应用前景。石墨烯领域的快速发展激起了对其它二维晶体材料的研究兴趣。二维晶体材料的家族非常丰富。特别地，以二硫化钼为代表的过渡金属硫族化合物，其单层是直接带隙半导体，并且带隙在可见光能量范围内。除此之外，谷偏振现象、增强的激子效应、外在条件可调控的性质使过渡金属硫族化合物在微纳电子器件方面有着广泛的应用前景。过渡金属硫族化合物的发展进一步推动对常见二维晶体材料的研究。拉曼光谱是一种快速并且无损的材料表征手段，具有很高的光谱分辨率和空间分辨率。它也是一种基础研究方法，可以提供材料的晶体结构、晶格振动、电子结构等方面的信息。拉曼光谱在二维体系中具有重要应用。例如，可以确定石墨烯声子支色散、表征石墨烯中的缺陷、研究多层石墨烯的低能电子激发、确定石墨烯中的掺杂能级、表征多层石墨烯和过渡金属硫族化合物层数。本论文通过拉曼光谱方法，详细地研究了双层和多层石墨烯的边界对齐、过渡金属硫族化合物的层间剪切(C)模和呼吸(LB)模、常见二维晶体材料的振动模。本论文的主要研究内容和获得的结果如下:　　一、利用拉曼光谱研究了双层和多层石墨烯边界对齐的情况。理想的双层石墨烯边界是上下两层按AB方式堆垛构成的边界，但是真实的双层边界，其上下两层的边界存在平面内的对齐距离（h）。我们先研究了单层石墨烯边界叠在单层石墨烯上的情况（h在微米尺度），其D模与双层石墨烯边界（h趋近于0）的D模类似，其2D模由单层和双层石墨烯的2D模共同构成。接着，我们系统地研究了随着h从微米尺度减少到0时，其D模和2D模的峰型变化。我们通过D模和2D模的峰型成功地鉴别出h大约为48 nm和h小于3.5 nm时的边界对齐情况。我们进一步研究了单层石墨边界叠在N层石墨烯上的情况，其D模与(N+1)层石墨烯的D模类似，其2D模由单层和N层的2D模共同构成。类似地，对于三层石墨烯的边界情况，我们分别鉴别出理想堆垛的三层和单层在双层石墨烯上的情形。我们的结果有助于进一步研究多层石墨烯边界的电输运和自旋极化等性质。　　二、利用超低波数拉曼光谱技术研究了多层过渡金属硫族化合物的层间剪切(C)和呼吸(LB)模。以二硫化钼(MoS2)为代表的过渡金属硫族化合物(MX2)，其单层由重复单元(X-M-X)构成，因此包括三个原子层。通过对称性分析，我们发现体材料的对称性属于D6h、偶数层属于D3d、奇数层属于D3h。我们成功地探测到2至19层MoS2的低频模，这些模式通过偏振拉曼光谱分别被指认为C和LB模。随着层数的减少，我们观测到数支C和LB模，其中C模的频率随着层数减少发生红移，而LB模发生蓝移。通过双原子线性链，我们计算了N层MoS2中所有C和LB模的振动频率和对应的位矢。根据计算结果，我们发现层内S和Mo原子的相对位移非常小，对于双层来说只有0.6％，因此，每一层(S-Mo-S)可以被看作一个整体。我们进一步建立了单原子线性链模型，其中只需考虑层与层之间的相互作用。通过这个模型，我们可以获得层间力常数和剪切模量。我们发现，与石墨烯类似，MoS2中的层间耦合也不随层数发生改变。因为与层内具体的晶体结构无关，单原子线性链模型具有普适性，可以推广到其它二维晶体材料。我们的结果为研究二维晶体材料的层间振动模提供了模板，为研究其它二维晶体材料以及由这些二维晶体材料叠成的异质结中的层间/界面耦合奠定了基础。　　三、利用拉曼光谱研究了常见二维晶体材料的振动模。常见的二维晶体材料具有不同的对称性。我们先对其体材料的振动模式进行对称性分析，然后利用偏振拉曼光谱对观测到的模式逐一指认。特别地，我们观测到了很多二维晶体材料体材料的C模，基于普适的单原子线性链模型，我们得到了它们的层间耦合力常数和剪切模量。我们的研究为通过低频模表征层数提供了基础，也促进了对这些材料在薄层情况下的研究。