纳米零价铁/金属有机骨架复合材料处理含铀废水的试验研究

来源 :南华大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:leocaan
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铀矿冶产生了大量的含铀低放废水,对生态环境和人体健康构成潜在威胁,寻找高效低耗的放射性废水处理方法成为亟待解决的问题之一。吸附法因其成本低,操作简单,具有选择性成为研究热点,而吸附材料成为关键。纳米零价铁(nZVI)是一种绿色纳米材料,在重金属污染处理中表现出较高的还原效率及活性,但分散性较弱,易聚集。作者采用液相还原法制备了nZVI材料,通过将nZVI负载在新型多孔材料金属有机骨架(MOFs)上,既避免了nZVI团聚,又实现了多孔可调、热稳定性好、高效吸附还原铀污染的目的。对比试验研究了纳米零价铁、金属有机骨架、纳米零价铁/金属有机骨架复合材料处理含铀废水的性能。nZVI处理含铀废水的试验结果表明:当温度为303 K,pH为6,nZVI投加量为0.2 g·L-1,时间为120 min,U(VI)初始浓度为10 mg·L-1时,U(VI)的最大去除率为80.36%。FTIR和XRD表征结果表明成功制备了nZVI,准二级动力学方程和Freundlich吸附等温模型能很好地拟合其吸附过程。采用溶剂热法可以制备金属有机骨架UiO-66,其吸附U(VI)的影响试验结果表明:在303 K,pH为7,UiO-66投加量为0.15 g·L-1,时间为60 min,U(VI)初始浓度为10 mg·L-1的条件下,UiO-66的最大吸附率为88.18%。pH是影响UiO-66吸附U(VI)的重要因素。准二级动力学方程和Langmuir吸附等温模型很好地拟合了吸附过程。采用共沉淀法可以制备纳米零价铁/金属有机骨架(nZVI/UiO-66)复合材料。在303 K,nZVI与UiO-66的质量比为1:3,pH为6,nZVI/UiO-66投加量为0.15 g·L-1,反应时间为120 min,U(VI)初始浓度为10 mg·L-1的条件下,其对U(VI)的吸附率为96.36%。BET结果表明材料复合后,比表面积减小。nZVI/UiO-66对U(VI)的吸附为自发的吸热过程。准二级动力学方程(R2=1.000)和Freundlich吸附等温模型(R2=0.9790.984)能很好地拟合吸附过程,Langmuir拟合的最大吸附量为380.228 mg·g-1。复合材料对U(VI)的去除主要由nZVI的还原作用和UiO-66的吸附作用控制,其中Zr-O键发挥了重要作用。吸附解吸试验结果表明,0.1 M Na2CO3是nZVI/UiO-66的最佳解吸液,经过5次解吸后,复合材料对U(VI)的吸附率仍然大于80%。nZVI/UiO-66可望作为一种处理低浓度含铀废水的潜在功能材料。
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