中国是水稻大国,稻壳作为农业固体废弃物,是粮食加工过程的副产物,其综合利用一直是人们研究的热点。SAPO-34分子筛是一种具有CHA型结构的磷酸硅铝分子筛,由于其具有特殊的孔道结构和酸性分布,广泛应用在甲醇制烯烃(MTO)催化反应中,并表现出独特的催化性能。传统的SAPO-34水热合成过程以硅溶胶为硅源,这对硅溶胶的酸性和分散程度要求极高。水稻是一种喜硅性植物,具有极强的吸硅能力,其中稻壳中硅含量高达21%以上,且经过生物提纯的硅元素较为纯净,不含其他有害物质。稻壳中的硅元素主要以无定形二氧化硅形式存在,稻壳灰具有较高的火山灰活性,为代替硅溶胶合成SAPO-34分子筛提供了可行性。本论文以不同温度条件下热处理得到的稻壳灰为硅源,研究采用一步水热法制备SAPO-34分子筛的合成效果。考察不同温度热处理得到的稻壳灰中二氧化硅的形态,并进一步研究了不同温度热处理得到的稻壳灰作为硅源对SAPO-34分子筛合成过程、晶体结构与形貌的影响。采用热重分析仪、傅里叶红外光谱、X射线衍射仪、扫描电子显微镜、能量色散谱仪、激光粒度仪、比表面积分析仪与氨气程序升温脱附等对稻壳灰及合成的SAPO-34分子筛的微观结构及形貌进行表征。在此基础上,选择合成效果较好的SAPO-34分子筛针对其甲醇制烯烃催化反应性能进行了研究。本论文研究内容主要如下:(1)利用不同温度对稻壳进行热处理后得到的稻壳灰,通过微观形貌与元素分析可知,硅元素以无定型二氧化硅形式存在于的稻壳灰中,且随着热处理温度的变化,无定型二氧化硅得到完全暴露。其中当热处理温度达到600℃时,稻壳灰内非晶态二氧化硅的含量占稻壳灰重质量比基本上保持稳定,相对含量达到80%左右,随着反应温度的升高,稻壳灰内非晶态二氧化硅会出现团聚现象并逐渐向结晶态转化,从而导致稻壳灰内非晶态二氧化硅相对含量下降。同时热处理得到的稻壳灰其二氧化硅纯度较高,且无其他有害金属存在。稻壳灰内的非晶态二氧化硅,主要以硅烷醇基团(Si-O-H)和硅氧烷基团(Si-O-Si)为主。(2)以不同热处理温度所得稻壳为硅源合成SAPO-34分子筛时,发现RHA-200和RHA-300无法成功合成,应是由于稻壳热处理温度过低,稻壳内非晶态二氧化硅没有完全暴露,导致在反应过程中无法参与反应。综合分析XRD、SEM和FT-IR结果,较SAPO-400、SAPO-500、SAPO-700和SAPO-800而言,由RHA-600制备所得SAPO-600分子筛的相对结晶度较高,微观条件下呈现出较为纯净的立方晶结构。与传统硅溶胶合成SAPO-34分子筛的过程进行对比发现,以稻壳硅为硅源可以有效缩短SAPO-34分子筛的晶化时间,提高合成效率并降低能源消耗。(3)SAPO-34分子筛的催化活性与酸性点位有关,其酸性强度主要来源于“硅岛”边缘产生的B酸。由于“硅岛”产生与Si源对Al与P骨架的置换密切相关,并进一步影响SAPO-34分子筛在MTO反应中的催化性能与积碳生成数量,对催化MTO反应反而不利。实验结果表明,600℃热处理稻壳灰所合成的SAPO-600在MTO反应中表现出较为出色的催化寿命,这应当归因于稻壳硅在分子筛骨架构成中降低了强酸中心强度。同时综合第五章的表征分析可知,SAPO-600样品结晶度最好比表面积最大,在MTO反应过程中能够容纳更多地积碳,因此具有较高的催化寿命。但是在双烯选择性上SAPO-700却表现得更为突出,这可能是由于其结晶度和比表面积相较于SAPO-600而言差别并不是很明显,但其硅含量较SAPO-600而言偏低,导致“硅岛”数量偏少,反应过程中双烯转化率略微提高。