介质阻挡放电再生有机污染失活Pd/AC催化剂的研究

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钯炭催化剂因其具有良好的催化性能而被广泛应用于化工领域如催化加氢反应及废水处理过程中。反应过程中,原料中有机杂质及反应中间产物容易吸附在Pd/AC催化剂上导致其活性降低。本文选择联苯覆盖导致失活的Pd/AC催化剂为再生对象,基本思路是介质阻挡放电反应器产生的自由基、臭氧、紫外线等通过物理化学作用的综合效应降解Pd/AC催化剂表面上的有机污染物,使Pd/AC催化剂得到再生。该再生技术因能耗少、再生时间短、处理效果高且设备简单,具有传统催化剂再生方法不可比拟的优点。论文主要考察了介质阻挡放电再生Pd/AC催化剂的工艺条件,并在此基础上探讨催化剂的再生机理。实验结果表明,等离子体再生法相对于常规再生工艺效果显著且时间短,在输入电压9kV、频率8kHz、通60mL/min湿氧气条件下,Pd/AC催化剂再生率为95%。以催化臭氧氧化硝基苯反应评价再生后Pd/AC催化剂的活性,当放电再生电压增加时,硝基苯去除率有所提高。催化剂再生效率随再生次数增加略有下降,再生3次后再生率稳定在88%左右,表明催化剂再生稳定性良好。运用扫描电镜(SEM)、比表面积测定(BET)、热重分析(TG)等测定手段对Pd/AC催化剂进行表征,表明失活Pd/AC中有机物约为催化剂重量的13%,对催化剂孔结构造成严重堵塞。通过对介质阻挡放电再生Pd/AC过程中CO2的产量监测,可得催化剂中有机物的矿化率为83.7%。对放电过程进行臭氧产量测定和等离子体发射光谱诊断,可得再生过程中紫外光、热、臭氧贡献率分别为3%、15.9%和25.6%,表明放电过程中产生·OH、·02、·O等强氧化性自由基在催化剂再生过程中起主要作用。
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