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甲酸作为甲醇和氢气的替代燃料,在聚合物电解质膜燃料电池中的应用,越来越受到关注。特别是作为便携式电源装置,燃料甲酸具有很多不可比拟的优点:甲酸无毒,常温下不易燃;由于HCOO-离子和SO3-离子之间存在排斥作用,所以甲酸透过Nafion膜的渗透率远低于甲醇;在DFAFCs中甲酸的最高操作浓度可达到20 M,使得整个体系的能量密度增大,弥补了甲酸单位体积能量密度比甲醇小的缺点,提高了燃料电池的性能;此外,甲酸的理论开路电位(1.45 V)高于氢气和甲醇。有研究显示,Pd催化甲酸氧化反应的电活性高于Pt,这是因为甲酸在Pd催化剂上是通过直接途径被氧化的,不生成COads毒性中间产物,提高了催化剂的效率。所以,近年来,有一些课题组致力于Pd和Pd基复合金属催化剂对甲酸氧化的催化性能研究。在本论文的工作中,以Au和Ru为第二种金属,分别加入到Pd催化剂中,用浸渍法合成了Pd/MWCNTs, PdAu/MWCNTs, PdRu/MWCNTs三种不同组分的纳米催化剂。与Pd催化剂做对比,研究Pd-Au、Pd-Ru复合催化剂对甲酸氧化反应的催化性能。(1)以功能化的多壁碳纳米管为载体,采用温和的液相还原法合成了不同质量比的PdAu纳米催化剂,并研究了其对甲酸氧化反应的催化性能。制得的电催化剂用XRD和TEM表征了其元素组成、形态、分散度和粒径大小。电化学方法测试了其催化活性,数据显示,4Pd1Au/f-MWCNTs催化剂比单一金属Pd/f-MWCNTs催化剂拥有更高的电化学活性表面积、更好的催化氧化性能和更优的催化稳定性。(2)以羧化的多壁碳纳米管为载体,采用传统的浸渍还原法合成了纳米Pd、纳米Pd-Ru催化剂。TEM图显示出Pd和Ru纳米粒子很好的附着在碳纳米管的侧壁,分散状况良好。XRD图谱证实了Pd和Ru两种金属粒子以合金的形式共存。而电化学测试结果显示,4Pd1Ru/MWCNTs催化剂的电催化活性和稳定性都好于Pd/MWCNTs催化剂。