【摘 要】
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氨气（NH3）作为大气中最重要的碱性气体,在一系列大气物理过程化学反应中发挥着重要的作用。大气NH3与硫酸和硝酸形成的二次无机气溶胶是大气细颗粒物（PM2.5）的主要成分,是灰霾污染的元凶之一。然而,国际社会对NH3减排仍然缺乏重视,造成该情况的主要原因是我们对NH3排放源并不了解,而且NH3排放源对大气NH3的贡献率尚未完全明确,难以制定切实可行的减排标准。当前,大气NH3源解析的研究一般采用N
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氨气（NH3）作为大气中最重要的碱性气体,在一系列大气物理过程化学反应中发挥着重要的作用。大气NH3与硫酸和硝酸形成的二次无机气溶胶是大气细颗粒物（PM2.5）的主要成分,是灰霾污染的元凶之一。然而,国际社会对NH3减排仍然缺乏重视,造成该情况的主要原因是我们对NH3排放源并不了解,而且NH3排放源对大气NH3的贡献率尚未完全明确,难以制定切实可行的减排标准。当前,大气NH3源解析的研究一般采用NH3的氮稳定同位素比值（δ15N-NH3）作为分析工具,并取得了一定研究成果。然而研究逐渐发现使用单一同位素难以对大气NH3源进行进一步精细区分。我们借助氨气中氮和氢两种元素的稳定同位素同时对氨排放源研究。研究中详细分析了10种氨排放源的氮和氢稳定同位素并建立了排放源图谱:养猪场δ15N-NH3值为-25.1±6.2‰,δD-NH3 值为-184.0±10.4‰;养鸡场δ15N-NH3值为-25.0±7.8‰,δD-NH3值为-181.9±19.1‰;农田δ15N-NH3值为-27.1±4.3‰,δD-NH3值为-149.5±13.7‰;生物质燃烧 δ15N-NH3 值为-12.3±5.8‰,δD-NH3值为-208.2±20.0‰;煤炭燃烧 δ15N-NH3 值为-20.0±4.6‰,δD-NH3值为-201.5±12.4‰;火力发电 δ15N-NH3值为+0.15±6.8‰,δD-NH3值为-1 84.9±15.1‰;车辆尾气δ15N-NH3值为-1.91±7.10‰,δD-NH3值为-183.88±4.5‰;自然水体 δ15N-NH3 值为-32.3±4.2‰,δD-NH3 值为-200.9±5.5‰;污水处理厂 δ15N-NH3值为+12.5±6.3‰,δD-NH3值为-170.8±10.3‰:人体δ15N-NH3值为-33.7±3.6‰,δD-NH3值为-181.3±13.4‰。借助排放源图谱分析了氨气在排放源内形成的机制:养殖场、农田、人体、自然水体排放源释放NH3的过程中,主要的同位素分馏过程来自于NH3的自然挥发,这个缓慢过程的同位素分馏非常显著（15ε=-36±13‰,2ε:-141±24.5‰）;燃烧过程的NH3主要来自于氨逃逸现象,这个过程的同位素分馏也较高（15ε=-12.6±5.0‰,2ε:-104±20‰）;隧道、火电厂、污水厂的同位素分馏效应都不显著,接近0。同时采集了大气环境中的NH3,使用了 MixSIAR模型分别对城镇与农村地区的大气NH3源进行了解析。青岛农村地区的全年平均NH3浓度为5.2±2.5 μg/m3,城镇地区的NH3浓度为4.6±2.5μg/m3,青岛地区的氨气浓度在农村地区更高。两地的氨气浓度都有显著的季节性差异,在温暖季节更高,在寒冷季节更低;青岛地区的氮和氢同位素都有显著的时空变化。农村地区和城镇地区的δ15N-NH3和 δD-NH3值都更接近会对它们造成显著影响的排放源:在寒冷季节对农村地区贡献最高的是燃烧以及畜禽养殖,以往被认为在农村地区会造成巨大影响的农田贡献仅为8.0%;在温暖季节对农村大气NH3贡献最高的是畜禽养殖和农田:城镇的寒冷季节时,工业和车辆在城镇地区的贡献率是最高的,其次是污水处理;城镇地区温暖季节贡献最高的排放源同样是工业车辆和污水处理。城镇地区的整体季节性变化并不明显。在农村大气中,δ15N高估了农田的贡献,但低估了几乎所有其他来源,特别是燃烧和交通与工业。在城镇大气中,仅使用δ15N也可以得出较准确贡献比例。排放清单极大的高估了农业源特别是畜禽养殖对大气的氨贡献,而忽略了其它源的贡献。
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