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本文主要研究无穷维复可分的Hilbert空间中的3×3无界上三角算子矩阵MD, E,F=(A E F0 B D00 C)的闭值域谱补问题.首先，研究了3×3无界上三角算子矩阵MD,E,F的可能闭值域谱，对给定的稠定闭算子A、B、G,描述出其所有补的闭值域谱并集.其次，讨论了3×3无界上三角算子矩阵MD,E,F的固有闭值域谱，对给定的稠定闭算子A、B、C，刻画出其所有补的闭值域谱交集.最后，举例说明了结论的有效性.