经过几十年的蓬勃发展,超分子材料已发展出智能自适应材料、绿色可回收塑料、光电功能材料、超级纳微过滤膜等极具应用潜力的新型材料。当前,阻碍超分子材料进一步发展和应用的主要问题是这种复杂体系的多种相互作用耦合,以致于难以预测材料的性质和实现材料的理性设计。对此复杂体系,理论方法有限且常被限制在简单情况及平衡态条件下。基于以上研究背景,本论文提出新的模型和算法,采用计算机模拟研究了vitrimer材料、超分子嵌段共聚物和超分子液晶体系,主要研究内容如下:1.vitrimer本体材料的分子动力学性质研究由于vitrimer的复杂组成和动态键交换反应(BERs),其独特动力学行为背后的机理尚未得到深入的研究。我们使用分子动力学-蒙特卡洛(MD-MC)杂化算法建立了可以真实反映动态键交换反应的分子动力学模型,研究并揭示了vitrimer体系动力学行为的内在机理。模拟结果表明,键交换反应改变了构成动态共价键网络分子的扩散模式,进而又影响了键交换反应和它的松弛动力学。这为合理设计vitrimer的动力学性质提供了理论基础和具体方法。2.基于可逆反应算法的超分子嵌段聚合物的耗散粒子动力学(DPD)模拟目前,对超分子嵌段共聚物的理论和模拟研究主要集中在平衡态下的热力学性质,对其动力学过程及非平衡态性质仍缺乏模拟手段。我们采用包含可逆反应算法的耗散粒子动力学方法,在模拟中准确再现可逆键的强度、饱和性及动态特性。利用该方法模拟了超分子两嵌段共聚物熔体在平衡态及非平衡态的热力学性质及动力过程,模拟结果表明,当可逆键强度、化学不相容性变化时其相态变化具有路径依赖性,该方法可以准确刻画超分子嵌段共聚物本体的相结构及变化过程,也适用在非平衡态下的动力学性质研究。这为超分子嵌段共聚物本体的自组装机理研究及性质预测提供了新的方法。3.含有树枝状侧链超分子液晶聚合物自组装的模拟研究采用刚体球堆积成棒模拟液晶基元,在一端接枝三条由DPD珠子构成的尾链,并以此为树枝状液晶分子的粗粒化模型。通过DPD模拟研究了刚棒和尾链长度对其相结构的影响,并验证了模型的正确性。引入能与刚棒活性端缔合的主链,再结合可逆键算法,成功模拟了氢键超分子液晶聚合物。探索了氢键强度对其相结构的影响,并研究了两种刚棒长度不同的液晶分子的比例对超分子液晶的相区尺寸影响,为实现超分子液晶聚合物的相结构预测及理性设计提供了新途径。