【摘 要】
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硫酸酯（organosulfates,OSs）是大气中二次有机气溶胶的重要组成部分。硫酸酯可明显地改变大气颗粒物表面吸湿性;使得颗粒物具有形成云凝结核的活性,从而间接地影响气候。同时,硫酸酯对太阳光也有较强的吸收,会使区域大气的能见度显著降低。大气颗粒物中的氧化性组分（如羧酸、硫酸酯、硝酸酯、过氧化物）可在人体肺部上皮组织细胞和巨噬细胞中形成活性氧化物,从而进一步诱发和加重呼吸道炎症和细胞凋敝,对
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硫酸酯（organosulfates,OSs）是大气中二次有机气溶胶的重要组成部分。硫酸酯可明显地改变大气颗粒物表面吸湿性;使得颗粒物具有形成云凝结核的活性,从而间接地影响气候。同时,硫酸酯对太阳光也有较强的吸收,会使区域大气的能见度显著降低。大气颗粒物中的氧化性组分（如羧酸、硫酸酯、硝酸酯、过氧化物）可在人体肺部上皮组织细胞和巨噬细胞中形成活性氧化物,从而进一步诱发和加重呼吸道炎症和细胞凋敝,对人体健康产生危害。本研究成功合成了6种芳香族硫酸酯和2种典型的异戊二烯硫酸酯,并对这8种硫酸酯在高效液相色谱/电喷雾/串联质谱（high performance liquid chromatography/electrospray ionization/tandem mass spectrometry,HPLC/ESI/MS/MS）上呈现的质谱图进行了碎片形成机理的解析和结构确认。同时,以合成的硫酸酯建立标准曲线,对温江采集的大气PM2.5样品中上述硫酸酯的含量进行了定量分析,主要结论如下:（1）成功合成了6种芳香族硫酸酯,分别为酚硫酸酯C6H6O4S（m/z 173）、邻甲酚硫酸酯C7H8O4S（m/z 187）、间甲酚硫酸酯C7H8O4S（m/z 187）、对甲酚硫酸酯C7H8O4S（m/z187）、苄基硫酸酯C7H8O4S（m/z 187）和苯乙基硫酸酯C8H10O4S（m/z 201）;纯度都在93%以上。其中,当反应底物和氯磺酸的摩尔比为1:1.2时,苄基硫酸酯的产率达到最大值,为4%;当反应底物和氯磺酸的摩尔比为1:1.8时,酚硫酸酯与间甲酚硫酸酯的产率达到最大值,分别为22%和19%。（2）成功合成了2种以异戊二烯为前体物的硫酸酯,分别为2-甲基丁四醇硫酸酯C5H12O7S（m/z 215）和2-甲基甘油酸硫酸酯C4H8O7S（m/z 199）。其中2-甲基-1,2,4-丁三醇-3-硫酸酯（m/z 215）和2-甲基-1,3,4-丁三醇-2-硫酸酯（m/z 215）的纯度均在92%以上。（3）在HPLC/ESI/MS/MS上,对合成的硫酸酯进行质谱表征,发现不同芳香族硫酸酯的特征碎片有明显的不同。酚硫酸酯的特征碎片离子为酚阴离子（C6H5O-,m/z 93）;甲酚硫酸酯的特征碎片离子为甲酚阴离子（CH3C6H4O-,m/z107）;苄基硫酸酯的特征碎片离子为硫酸自由基阴离子（·SO4-,m/z 96）和苄醇阴离子（CH2C6H5O-,m/z107）;苯乙基硫酸酯的特征性碎片离子为硫酸氢阴离子（HSO4-,m/z 97）。对合成的异戊二烯硫酸酯进行质谱表征,发现2-甲基丁四醇硫酸酯的特征碎片离子为硫酸氢阴离子（m/z 97）和2-甲基丁四醇阴离子(C5H11O4-,m/z 135);2-甲基甘油酸硫酸酯的特征碎片离子为硫酸氢阴离子（m/z 97）和2-甲基甘油酸阴离子（C4H7O4-,m/z 119）;m/z 97是脂肪族链烃类硫酸酯特有的标志离子碎片。（4）应用合成的硫酸酯建立标准曲线,定量测定温江冬季大气PM2.5中的酚硫酸酯、甲酚硫酸酯、苄基硫酸酯和苯乙基硫酸酯的浓度分别为0.58±0.56、2.54±3.60、1.79±3.51、0.04±0.08 ng/m~3;测定温江夏季大气PM2.5中2-甲基丁四醇硫酸酯的浓度为43.57±24.73 ng/m~3;2-甲基甘油酸硫酸酯的浓度为4.16±1.36 ng/m~3。
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