层级多孔材料具有高比表面积、高孔隙率、良好的渗透性和高度有序的孔道结构，广泛应用于生物、医学、环境修复、催化、以及能源储存与转化等领域。近年来，层级多孔材料的可控制备成为材料科学研究的热点问题。宏观自组装是把已有的纳米材料组装成精确可控、有序、多功能宏观材料的有效方法。本论文利用自组装方法实现了三种宏观层级多孔材料的制备，主要研究成果总结如下：1.硝酸铵热分解调控氧化石墨烯薄膜层间距：首先，减压抽滤氧化石墨烯溶液制备氧化石墨烯（GO）膜，通过浸泡过程成功在GO膜层间插入硝酸铵分子，利用硝酸铵热分解产物的温度依赖性，得到不同膨胀幅度的GO膜（123%20000%)，并且层与层之间没有残留分子。性能研究发现小幅度膨胀膜可用作高效纳滤膜，截留有机小分子和超小纳米颗粒；大幅度膨胀膜作为两亲载体，用于极性非极性分子的吸附。此外，膨胀GO膜兼有高通透性和导电性，是超级电容器和锂离子电池的理想材料。2.自支撑CuO/TiO2纳米纤维薄膜的构筑及其光催化性能研究：半导体/TiO2纳米复合薄膜是制作柔性光电装置的理想材料。首先合成TiO2纤维薄膜，通过化学还原法在TiO2纤维薄膜表面镀铜，再经过热氧化，生长出与二氧化钛纤维相垂直的氧化铜纳米线，最终获得了自支撑的CuO/TiO2纤维复合薄膜，两种纤维交织穿插形成了网状结构，更有利于物质的传输。研究发现，这种多孔复合薄膜具有很好的光电响应，是传感器、水处理及太阳能电池的潜在材料。3.以酚醛树脂为结合剂，二氧化硅微球为无机前驱体，二氧化钛纳米管为光催化活性剂，聚氨酯泡沫或碳纤维为宏观多孔骨架，经高温碳化、碱处理后合成出具有高度有序大孔--介孔的C/TiO2多孔材料。该材料具有3D联通的网络结构，多层次的有序孔道，加上TiO2的自清洁功能，材料的光催化活性显著增强，也更有利于传质，是吸附、净化、催化的多功能材料。