二氧化钛光催化降解腐殖酸的研究

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天然水体中的腐殖质约占水中总有机物50%以上。腐殖酸在水体中可以产生令人不愉快的色和味,同时在氯消毒过程中产生多种消毒副产物,因此腐殖酸被确定为氯消毒过程中形成卤化物的主要前驱物质,成为饮用水微污染严格控制的对象。光催化技术是近20多年来研究较为广泛的水处理方法。自从1976年Carey提出了多氯联苯可以在UV/TiO2作用下分解以来,很多人对水中的有机污染物进行了大量光催化氧化分解研究,本文正是基于这样的研究背景探讨了二氧化钛光催化体系对水体腐殖酸的去除作用,主要研究内容包括:腐殖酸降解和矿化的影响因素分析、降解过程分析、降解机理分析、模拟消毒过程并评价体系去除消毒副产物生成势的效果。首先,进行经济、高效催化剂的筛选。通过各种晶形二氧化钛和银离子修饰的二氧化钛催化剂对腐殖酸降解性能的比较,得出市售P25具有良好的催化性能且简单易得,而用金属银修饰的二氧化钛虽然在降解性能上略优,但是制备过程相对复杂,不经济。探讨了各种反应条件,如催化剂质量浓度、光照强度、溶液pH值、溶液初始浓度、通气量等对光催化体系的影响。结果表明,对于质量浓度为20mg/L,初始TOC浓度为7mg/L的腐殖酸,提高催化剂的质量浓度、光照强度均能在一定程度上促进腐殖酸的降解和矿化;初始浓度低的条件比高浓度条件下的降解速度快;溶液的酸度越高,降解效果越好,在高碱度的条件下不利于腐殖酸的降解,这主要是由于酸性条件下更有利于腐殖酸在二氧化钛表面的吸附和传质;向溶液通入空气的实验中,体系并没有表现出比未通入空气条件下更好的效果,这可能是由于氮气对溶液中传质的阻碍抵消了氧气在抑制光生电子和空穴上的积极作用;向溶液中加入过氧化氢也不能明显提高降解和矿化效率,这可能是因为过氧化氢一方面能够增大溶液中羟基自由基的产生量,另一方面过氧化氢作为羟基自由基清除剂也能够清除溶液中的自由基;银离子修饰催化剂在反应初期有更强的降解效率,这也为工业上的利用提供了一个很好的思路。吸附实验表明,银离子的载入加强了催化剂对腐殖酸的吸附能力;光催化剂在重复利用十次之后还能保持80%以上的降解和矿化效率。各条件下的降解反应均能较好的满足L-H一级反应动力学方程。其次,本文利用尺寸排阻色谱(SEC)和液相色谱有机碳检测仪(LC-OCD)研究腐殖酸在降解过程中分子结构的变化,分析结果表明有疏水性物质(HOC)、可色谱分析的溶解性有机物(CDOC), CDOC则由腐殖质(Humics)、中性物质(Neutrals)、有机酸(Acids)以及其它组成成分(Building Blocks)构成。腐殖酸的降解遵循由大分子逐渐降解成为小分子的模式,具体表现为低浓度疏水性物质(HOC)被降解,其它组分物质经过降解浓度逐渐降低且最终被完全矿化为小分子酸性物质、CO2、H2O。当用负载银的催化剂时,降解过程类似但降解的中间产物有所不同且降解反应发生的更快。再次,利用荧光分析法验证了光催化反应的自由基机理并且阐述了固液界面催化化学应的进行机制,更好地验证了光催化是一个集吸附、富集、光催化、脱附、再生等五个步骤的过程,其中吸附是光催化进行的前提条件。最后,实验室模拟了饮用水的消毒过程,在光催化的作用下,水体的消毒副产物生成势几乎能完全去除,氯仿生成量从未降解前的326μg/L降到10μg/L左右,降解效率达到95%以上,可见二氧化钛光催化在饮用水消毒方面的良好前景。
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