【摘 要】
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“温室效应”是全球关注的环境问题之一,科学家们一直致力于CO2的“绿色转化”技术研究。其中,利用太阳能,通过光催化技术将CO2转化为另一种形式的化学能,是实现固定并转化CO
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“温室效应”是全球关注的环境问题之一,科学家们一直致力于CO2的“绿色转化”技术研究。其中,利用太阳能,通过光催化技术将CO2转化为另一种形式的化学能,是实现固定并转化CO2理想途径之一。然而,目前光催化还原CO2体系普遍存在太阳能利用率不高、量子效率低和选择性差等问题,而助催化剂可以有效地促进光催化过程中光生电荷的分离和转移并提高活性、还原产物的选择性。为此,本论文主要围绕助催化剂促进CdS可见光还原CO2而展开的,具体研究工作如下:(1)通过光沉积方法制备了 Ag/CdS纳米复合物,利用XRD、TEM、XPS、DRS和光电流等手段对样品的结构、形貌、组成、光学性质以及载流子分离等特性进行了详细表征,考察了 Ag的引入对CdS光催化还原CO2性能影响。研究结果表明,Ag的加入显著地提高了 CdS光催化还原CO2的活性和选择性,当CdS上负载1.0 wt.%Ag时,体系中CO产率最高,是纯CdS的3倍。Ag/CdS样品具有高活性的原因是:负载的Ag与CdS形成紧密界面接触的肖特基结,加快光生电子的转移,减少CdS表面光生电子空穴复合;同时,纳米Ag颗粒的存在为CO2的活化提供更多的活性位点。(2)利用溶剂热、热还原和光还原相结合法构建了 Ag-RGO-CdS纳米棒复合光催化剂,详细考察了 Ag-RGO-CdS三元复合物对光还原CO2的活性和产物选择性的影响。研究结果表明,Ag引入提高了光还原反应的活性,而RGO引入明显提高反应产物选择性,Ag-RGO-CdS表现出增强型光催化转化CO2为CO能力,这可归功于样品中Ag和RGO在光催化还原CO2反应中的协同效应。本论文的创新点:(1)通过构筑纳米肖特基结(Ag/CdS)提高了光生载流子的分离效率和提供更多光催化还原CO2活性位,从而构建增强型可见光光催化还原CO2体系;(2)基于还原石墨烯氧化物和Ag均具有良好的活化CO2能力,提出双助催化剂共同修饰CdS而构筑三元Ag-RGO-CdS复合光催化剂并应用于可见光光催化还原CO2体系。
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