金刚石中高浓度NV色心的制备和光谱表征

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金刚石中的NV-1色心由于其特殊的能级结构,室温下就能进行光学和自旋调控,并且具有毫秒量级的自旋相干时间,在众多的量子体系中被认为是最有可能实现量子计算的材料之一。到目前为止,基于NV-1色心的相关研究取得了非常大的进展,但基本都是建立在单个NV-1色心或NV-1色心浓度不高的基础上,对于高浓度NV-1色心的研究相对较少,并且不系统。因此,通过控制各种条件来提升金刚石中的NV-1色心浓度成为了亟待解决的重要问题,这对于金刚石中高浓度NV-1色心的研究和应用具有巨大的现实意义。本文利用电子辐照、退火处理、稳态荧光光谱和光探测磁共振系统对高浓度NV-1色心的制备进行了仔细的研究。另外,我们还研究了一种掺杂的金属有机框架的非线性光学性质。本论文的主要内容如下:1、研究了不同切割晶面金刚石NV-1色心在不同电子辐照和退火处理条件下的色心产生情况,通过测量金刚石NV-1色心的荧光光谱和光探测磁共振谱定性表征色心浓度并进行验证,获得色心形成的最佳参数。发现产生NV-1色心的最佳退火条件是退火温度900℃,退火时间1小时,该退火参数与电子辐照和金刚石切割晶面无关。我们认为当温度超过900℃,金刚石中的氮原子和空位的迁移速率因为受到金刚石结构本身的影响基本趋于稳定,导致两者复合形成的NV-1色心浓度也不再增加。一小时的退火保温时间足够让金刚石中几乎所有的氮原子和空位完成复合,因此时间的延长也不会继续增加NV-1色心的浓度。2、研究了具有NV-1色心取向各项异性的金刚石,通过采取对电子辐照后的金刚石样品在外加压力下的退火处理来实现这一目的。我们认为外加压力的方式可以导致NV-1色心在不同取向上的形成速率有所差别。3、研究了TCPP掺杂UiO-66这种锆基金属有机框架材料的非线性光学行为,稳态荧光光谱的结果显示,当TCPP掺杂达到一定量时会出现荧光淬灭和荧光峰红移的现象,我们认为前者是由于TCPP浓度过高而引起的浓度淬灭效应导致,后者则是因为TCPP配体与金属中心之间发生了电荷转移。另外,我们发现了该材料的上转换荧光现象,结果表明其来源主要是自身的双光子吸收。
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