半导体光催化是一种利用半导体将太阳能转换为高能化学能的绿色技术,在可再生清洁能源生产和污染物修复领域有着巨大的应用前景。此外,对于硝基苯酚催化加氢这类反应,大多仍采用尺寸和形状可控的贵金属催化剂（如Au、Ag、Pd、Pt等纳米材料）或其复合材料,然而这些贵金属的高价格和低储量严重限制了其工业应用。近年来,非金属半导体石墨相氮化碳（g-C3N4）作为一个有前景的催化剂得到广泛的关注,可应用于制氢、有机污染物降解、二氧化碳还原以及催化氧化烷烃、苯、醇类等,但其在其它领域的应用仍有待开发研究。因此,本论文通过软化学法制得一系列微结构可调控的石墨相氮化碳材料,并研究其可见光催化和对硝基苯酚催化加氢性能。具体内容如下:（1）钴掺杂多孔球形石墨相氮化碳的制备及其光催化降解性能研究采用溶剂热法成功制备钴掺杂多孔球形石墨相氮化碳（Co CN-2）,并研究其光催化降解罗丹明B（Rh B）性能。通过X射线粉末衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、傅立叶变换红外光谱仪（FT-IR）、透射电子显微镜（TEM）和场发射扫描电子显微镜（FESEM）等表征手段证实了Co CN-2钴掺杂多孔球形的形貌结构。与块状氮化碳相比,Co CN-2具有优异的光催化降解Rh B性能和良好的循环稳定性,其光催化降解机理如下:钴掺杂可以诱导电子的捕获,有利于快速迁移催化剂导带上的光生电子,从而抑制光生载流子的复合,被转移的电子则可被溶解氧（O2）捕获产生超氧离子自由基(O2·-),氧化催化剂表面的Rh B分子,从而达到光催化降解Rh B的作用。（2）薄层卷曲多孔富氨的石墨相氮化碳的制备及其催化性能研究通过前驱体改性法,成功制得具有高效光催化活性的石墨相氮化碳。这种被不同酸（硝酸,盐酸,磷酸,乙酸等）改性的二氰二胺前驱体,其基本结构发生了变化,转变为多种新前驱体以用于氮化碳的制备。其中,用浓硝酸改性二氰二胺所生成的脒基脲硝酸盐,煅烧后得到的薄层卷曲多孔富氨的HNO3-CN（5H-CN）对染料Rh B的光催化降解性能最好,是普通块状石墨相氮化碳（Bulk CN）的34倍以上。此外,5H-CN的光催化固氮性能也远远高于Bulk CN。通过TG-DSC-FTIR分析表明,5H-CN具有不同于传统氮化碳的热缩合过程,导致了其多孔富氨的结构。同时计算表明,5H-CN具有更负的导带电位,这可能与其富氨结构有关。因此,5H-CN催化剂较高的光催化活性主要是因为其薄层卷曲多孔富氨的结构以及更负的导带位置。此外,这种催化剂在还原剂硼氢化钠（Na BH4）存在的条件下,对于对硝基苯酚（p-NP）的催化加氢表现出了极高的催化活性,相当于甚至高于之前所报道的贵金属基催化剂,主要源于其面内三均三嗪环的末端边缘具有丰富的氨基官能团,以及其较大的比表面积。同时,通过对其加氢反应的动力学研究分析,与贵金属基催化剂加氢反应的一级动力学不同,5H-CN催化还原p-NP为零级反应。这主要是因为在5H-CN催化剂催化加氢反应过程中,硼氢根离子（BH4-）的催化氧化以及氢化物离子（H-）的生成均发生在催化剂表面,而p-NP的加氢过程却是在本体溶液中进行的。（3）空心多孔棱柱状石墨相氮化碳的制备及其光催化制氢和降解性能研究采用以棱柱状超分子结构为前驱体制得空心多孔棱柱状石墨相氮化碳的普适法,其中超分子前驱体以三聚氰胺或其它含氮化合物为原料,通过一步水热法合成,无需任何其它辅助试剂。对三聚氰胺形成棱柱状超分子前驱体的过程进行详细分析,结果表明水热处理为三聚氰胺水解生成三聚氰酸提供了一个均相形成的反应环境,同时能促进新产物与剩余三聚氰胺的原位自组装反应,形成面内有序的氢键结合的超分子化合物。此外,原位自组装反应速率对棱柱状结构的规整性有很大的影响。所制得的空心多孔棱柱状石墨相氮化碳光催化剂具有优异的析氢速率;同时在可见光照射下,光催化降解罗丹明B染料的活性也是块状氮化碳的14.7倍。其优异的光催化性能主要归功于催化剂特殊结构所带来的较大的比表面积、更负的导带位置和更快的光生载流子分离效率。（4）氮空位和氧掺杂的空心多孔棱柱状石墨相氮化碳的制备及其光催化固氮性能研究选取二氰二胺为唯一氮源,通过浓硝酸的初步改性,再采用简单的低温水热和后续煅烧两步工艺,成功制备具有氮空位和氧掺杂的空心多孔棱柱状石墨相氮化碳。结果显示,所制得的空心棱柱状石墨相碳氮化碳呈现出疏松的海绵状外壁和明显的多孔隙结构,比表面积高达220.16 m~2 g-1。此石墨相氮化碳催化剂在可见光照射下具有较高的固氮率和良好的循环稳定性,其光催化固氮的机理可提出如下:在可见光照射下,含氮空位和氧掺杂的石墨相氮化碳发生电荷分离,产生光生电子-空穴对,随后导带上的光生电子迅速转移到氮空位诱导的中间带,从而俘获的电子与氮空位上的活性氮分子反应生成氨。催化剂优异的光催化固氮性能可归因于其独特的疏松多孔的空心棱柱结构,氮空位的活性位点的充分暴露,更负的导带位置,合适的可见光响应以及光生电子-空穴对的有效分离。