金纳米球的超快光学特性研究

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金属纳米材料具有优异的光学性质,在物理、化学、生物等领域应用广泛。金纳米粒子在光谱可见区显示出较强的表面等离子体共振(surface plasmon resonance,SPR)效应,使得粒子表面的局部电磁场被大大增强,使其对应的材料在共振波长附近具有大的光学非线性和超快响应时间。本文首先对球形金纳米粒子的光学性质进行了理论研究,然后实验研究了金纳米粒子的非线性光学吸收特性和超快动力学过程,具体工作如下:
  采用时域有限差分(FDTD)方法首先研究了单个金纳米球的光学性质,增加单体金纳米球的尺寸,发现其SPR峰位在小尺寸范围内出现红移,但峰位和峰宽并无明显变化,当尺寸超过70nm时产生多级共振。研究了对称和非对称二聚体金纳米球的光学性质,发现增加其间距时吸收峰位出现蓝移,且峰值下降,峰宽未见明显变化,这是由于间距增加导致了耦合效应的减弱所引起的。
  采用纳秒开孔Z扫描技术研究了5nm、20nm两种尺寸的金纳米球在不同能量和不同激发波长下的非线性吸收特性。发现了它们在可见光波段的宽带饱和吸收和入射波长的强依赖性,对其物理机制通过基态漂白进行了解释,对数据的理论分析得到了金纳米球非线性吸收的相关参数。发现饱和光强和波长的对应关系,即在吸收峰处,具有最大的饱和光强。
  采用飞秒激光泵浦探测技术研究上述两种尺寸金纳米球在共振区和非共振区的超快动力学过程。研究发现,弛豫包括快慢两个过程,理论分析得到了等离子体漂白过程和初始快速弛豫时间。因衰减时间与泵浦激光强度有关,随光强增加产生的热效应增加了衰减时间。拟合得到了快速弛豫时间的相关寿命参数。
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