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本文首先在100 ml合成釜中使用四丙基氢氧化铵（TPAOH）稀溶液对微米TS-1进行改性处理,将改性后的催化剂用小型挤条机手挤成型,在固定床反应器上考察了TPAOH的改性浓度、改性温度及改性时间等条件对催化剂催化性能的影响。接着在选定的改性条件下于5立方米合成釜中进行放大,用大型挤条机挤条,制备了成品TS-1。然后以成品TS-1为催化剂,在固定床反应器上考察了反应温度、丙烯进料空速、H2O2浓度、氨水浓度、催化剂床层长径比、催化剂粒度等条件对催化剂的催化性能的影响。在优化的反应条件下进行了1500小时的长运转。最后在较高反应温度,并向反应原料液中添加环氧丙烷和丙二醇单甲醚,同时取消添加的稀氨水的反应条件下反应,得到了与正常运转1500小时后催化剂的失活物种类似的催速失活催化剂,用此催化剂进行了催化剂的H2O2原位再生工艺初步探索。从上述的研究工作中得到了如下结果:1、使用TPAOH稀溶液对微米TS-1进行改性处理可以提高其活性以及稳定性,改性后的微米TS-1催化丙烯环氧化反应的活性基本与用TPAOH作为模板剂直接合成的纳米TS-1相同,但稳定性不及纳米TS-1。最佳的改性条件为:10 gTS-1:100 ml浓度为0.05 mol/l的TPAOH溶液,处理温度170℃,处理时间48小时。2、以TPAOH改性的成品TS-1为催化剂进行丙烯环氧化反应,最优的反应条件为:反应温度45℃、丙烯进料空速0.6 h-1、原料H2O2浓度1.1 mol/l、原料氨水浓度0.4mmol/l、催化剂床层长径比11、催化剂颗粒度1 mm×1 mm。1500小时长运转结果表明,催化剂具有良好的活性、选择性和稳定性。在此条件下进行了1500小时长运转,H2O2的转化率(XH2O2)和环氧丙烷的选择性(SPO)均可以达到95%以上。1500小时长运转之后的TS-1催化剂活性有所下降,但并未完全失活,催化剂结构无明显改变,经540℃高温焙烧基本可以恢复活性。3、采用稀H2O2对催速失活催化剂进行原位再生,再生条件:温度80℃,甲醇洗涤时间6小时,空速1 h-1,1.5%双氧水再生12小时,进料空速5 h-1,含氨水4 mmol/l原料液洗涤1小时。经再生后的催化剂的活性基本恢复,但再生催化剂的稳定性明显不如新鲜催化剂。催化剂失活程度越深,再生后的催化剂的稳定性越差。经两次再生的催化剂,活性可以恢复到新鲜催化剂的指标水平,但稳定性逐渐下降。