氨基改性Fe3O4@mC复合材料的制备及其对Pb2+的吸附性能研究

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铅作为最普遍且毒性最大的污染物之一,对人类健康及生态环境造成了严重的危害。近年来,吸附法因在深度处理重金属废水领域具有优异的去除效果而被广泛关注应用。本文制备了Fe3O4@mC-NH2和Fe3O4@mC/NH2-MIL-125(Ti)两种吸附材料,用于吸附去除水中的Pb2+,并对材料的吸附机制进行探究,为材料在含重金属废水处理应用提供理论依据。其主要结论如下:(1)采用硅烷偶联方法制备了Fe3O4@mC-NH2吸附剂,利用BET、VSM、TEM、XRD、FTIR等手段对所制备的Fe3O4@mC-NH2材料进行了表征,证明氨基接枝到载体表面且具有较好的磁性,材料成功制备。静态吸附试验表明,Fe3O4@mC-NH2对Pb2+具有较高的吸附能力和吸附稳定性,其吸附容量为96.99mg/g。在一定p H范围内,铅离子的去除率与溶液p H的大小成正相关关系,在p H=6.0时达到最佳效果,并且吸附量的变化趋势为先升高而后趋于平衡。此外提高温度能够有效加强吸附剂的吸附性能。水体中常见干扰离子影响研究表明,Mg2+对于铅离子的吸附干扰较强。材料可使用稀硝酸进行再生,重复使用四次后对低浓度Pb2+去除率仍能达到96.86%。热力学分析表明,Fe3O4@mC-NH2对Pb2+的吸附是一个自发且吸热的过程。动力学分析表明,Fe3O4@mC-NH2吸附Pb2+过程符合Langmuir及准二级动力学方程。(2)为改善材料的吸附性能,使其吸附容量更大,采用溶剂热法制备了Fe3O4@mC/NH2-MIL-125(Ti)。采用TEM、XRD、FTIR等手段对所制备的复合材料进行了表征,复合材料的XRD谱图中可同时观察到Fe3O4@mC和NH2-MIL-125(Ti)的晶体衍射峰,证明了材料的成功制备。吸附试验表明,材料的饱和吸附容量为130.04mg/g,最佳吸附p H值为5;Fe3O4@mC/NH2-MIL-125(Ti)对Pb2+的吸附更符合准二级动力学模型和Langmuir等温线模型。颗粒内扩散模型说明材料吸附过程的反应速率主要由内扩散阶段主导;Fe3O4@mC/NH2-MIL-125(Ti)对Pb2+吸附可自发进行且为吸热过程,升高温度有利于对Pb2+的吸附。此吸附剂重复使用五次后对5mg/L的Pb2+溶液去除率仍可达到88.12%。此外,在探究溶液中共存离子对吸附剂其吸附Pb2+的影响时,发现PO43-对Pb2+的吸附有一定的促进作用。吸附机理表明,氨基基团络合是去除Pb2+的主要原因。
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