论文部分内容阅读
本论文以蒽醌染料活性艳蓝KN-R作为目标污染物,以零价铁(Fe0)和二价铁(Fe2+)活化过硫酸盐(PDS)的高级氧化技术降解KN-R作为对照,研究了将Fe2+和Fe0活化PDS高级氧化体系耦合到微生物燃料电池阴极,并探讨了体系初始pH值,Fen和PDS初始投加量对活性艳蓝KN-R的降解和MFC的产电性能的影响。实验结论如下:1.以Fe2+和Fe0来分别活化PDS时降解KN-R。在Fe2+/PDS体系中,KN-R的降解分为快速反应阶段和慢速反应阶段,并且两个阶段都符合一级反应动力学模型。pH值和Fe2+投加量是限制体系氧化降解污染物能力的主要因素,随着PDS的浓度增大,体系中KN-R的降解率逐渐增加。在Fe0/PDS体系中,KN-R的降解遵循准一级动力学方程。体系能够很好的克服Fe2+/PDS体系中pH和Fe2+投加量阈值较低问题,在中性条件下(pH=7),KN-R取得最大的降解率,为93.12%;同时,随着初始Fe0投加量的增加,KN-R的降解速度明显加快,当Fe0投加量为448mg/L,PDS为2mmol/L时,KN-R的降解反应速率常数为0.0414min-1。2.在耦合MFC之前研究了阳极为连续型时,HRT和阴极电子受体对MFC产电性能的影响,当HRT为18h时,阴极曝空气时MFC的最大功率密度达到最大为34.15mW/m2,在此条件下将Fe2+/PDS体系和Fe0/PDS体系分别作为MFC阴极液时,探讨活性艳蓝KN-R的降解情况以及体系的产电性能。在Fe2+/PDS-MFC体系中, KN-R的降解遵循二级反应动力学方程。与Fe2+/PDS体系相比,Fe2+/PDS-MFC体系并没有突破pH值和Fe2+投加量的限制,对体系的氧化能力影响不大,但能够显著加快体系中PDS的消耗速度,并且在弱酸性(pH=5)条件下KN-R也几乎完全降解;体系的产电能力受到pH值限制比较严重,但Fe2+投加量对体系的产电性能抑制作用并不明显,随着初始PDS浓度的增加,体系的输出功率逐渐增大。当初始pH为3,PDS初始浓度为2mmol/L,Fe2+投加量为1mmo/L时,体系的最大功率密度为294.07mW/m2。与Fe0/PDS体系相同,在Fe0/PDS-MFC体系中,KN-R的降解也遵循准一级动力学方程,体系受pH值、Fe0投加量和PDS浓度影响较弱,在本研究的各参数条件下都能获得较高的KN-R降解率,且污染物的降解速度明显高于Fe0/PDS体系,在相同的Fe0投加量时,KN-R的降解反应速率提高了4.26-7.39倍;体系的产电能力低于Fe2+/PDS-MFC体系,受各参数条件的影响较大,当初始pH为3,PDS初始浓度为1mmol/L,Fe0投加量为28mg/L时体系各项性能达到最佳,此时KN-R的降解率为98.98%,最大功率密度为127.66mW/m2。3.考察了四个体系最佳条件下TOC的去除率和活性艳蓝KN-R的降解光谱。结果表明在Fe0/PDS-MFC体系中TOC的去除率最大,Fe2+/PDS-MFC体系中TOC的去除率高于Fe2+/PDS体系。Fe0/PDS体系TOC低于Fe0/PDS-MFC体系的原因是前者PDS活化产生SO4-·的速度较低,在有限的时间内不能很好的矿化污染物。对KN-R降解过程中的UV-vis光谱分析得知,体系中产生的SO4-·先破坏KN-R结构中的2-磺酸-1,4二氨基蒽醌大共轭发色体系,使活性艳蓝KN-R脱色,然后再对蒽醌结构和苯环结构进行开环反应。