纳米氧化钕多步接枝聚甲基丙烯酸甲酯改性氰酸酯树脂的制备及性能研究

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氰酸酯树脂(Cyanate ester resin,CE)是综合性能较优异的热固性树脂。因结构中三嗪环的存在,其具有良好的热稳定性能、耐水性能、耐磨性能和介电性能;另外,由于CE成型工艺简单,现已广泛应用于航空航天、电子和印刷等领域。但是三嗪环交联密度大,结晶度高,在外力作用下,存在脆性大、韧性不足的缺点。为了使CE能够满足航空航天领域对于高性能材料的要求,因此在提高CE力学性能的基础上,同时保持并增强其稳定性能、耐水性能、耐磨性能和介电性能已成为改性CE的研究重点和发展方向。本研究制备聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)/CE、纳米粒子/CE和表面接枝PMMA的纳米氧化钕(Nd2O3)/PMMA/CE改性体系,通过对其进行力学性能测试、扫描电镜(SEM)分析、傅里叶红外分析(FTIR)、动态力学分析(DMA)、差热分析(DSC)、透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射分析(XRD)等,得出以下实验结果:(1)PMMA预聚体对CE力学性能和表面形貌有较大影响。在-0.085 MPa下,抽真空时间75 min,PMMA预聚体添加量为15wt%,分子量为60×104,制备的PMMA/CE力学性能最佳,其拉伸强度为54.48 MPa,弯曲强度为189.29 MPa,冲击强度为16.98 k J/m2,与纯CE相比,分别提高了35.32%,64.29%和85.37%。其中分子量为60×104的PMMA预聚体的制备工艺如下:引发剂BPO的添加量为0.1wt%,聚合温度85~90℃。(2)PMMA/CE表征结果显示:线性PMMA分子以化学键形式与网状CE键合、交联,串联在CE基体中,形成了半互穿网络结构,增加了PMMA/CE的储能模量,降低了其损耗模量和放热峰温度,增强了固化反应的可控性。(3)通过表面改性纳米Nd2O3的结构和晶型的表征分析得:PMMA成功接枝到纳米粒子表面,且生成了具有无机核-有机壳结构,未改变纳米粒子的原有晶型,实现了无机粒子的表面有机化,降低了纳米粒子的表面能,提高了纳米粒子的分散性。(4)纳米Nd2O3作为CE的改性剂,制备了Nd2O3/CE、KH-560修饰的纳米Nd2O3/CE、表面接枝PMMA的纳米Nd2O3/CE、表面接枝PMMA的纳米Nd2O3/PMMA/CE多元复合材料。通过对四个体系的力学性能测试得出:表面接枝PMMA的纳米Nd2O3添加量为4wt%,表面接枝PMMA的纳米Nd2O3/PMMA/CE力学性能最佳,其冲击强度和弯曲强度分别为15.64 k J/m2和150.23 MPa。(5)由TEM、DSC等表征显示:表面接枝PMMA的纳米Nd2O3增强了无机粒子与有机聚合物的界面作用,提高了纳米Nd2O3和CE基体间的界面相容性,且未改变CE固化反应机理。(6)性能测试显示:纯CE的热分解温度为365.92℃,吸水率在1.2%,摩擦系数为0.46,介电常数为2.4,介电损耗为0.0118;PMMA/CE的热分解温度为354.54℃,吸水率0.92%,摩擦系数为0.34,介电常数为4.5,介电损耗为0.00761;表面接枝PMMA的纳米粒子/PMMA/CE的热分解温度为357.75℃,吸水率0.8%,摩擦系数为0.26,介电常数为5.4,介电损耗为0.00524。与纯CE相比,PMMA/CE、表面接枝PMMA的纳米Nd2O3/PMMA/CE的热稳定性能基本不变,耐水性能和耐磨性能提高,同时介电常数增大,介电损耗减小。(7)结果显示,表面接枝PMMA的纳米Nd2O3/PMMA/CE的力学性能显著提高,热稳定性能得到保持,其耐水性能、耐磨性能和介电性能得到增强。其介电性能的提高,将促进其在隐身材料领域的应用,进一步拓宽CE应用领域。
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