载体改性对柴油车尾气颗粒物净化催化剂性能影响的研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:klzvms1
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柴油车因其高燃油经济性和低排放性的特点在汽车工业中占的比例越来越大。但汽车尾气所造成的环境污染问题同样是柴油车不可避免的问题。柴油车的排放要符合法规标准,单靠柴油机的改造是远远不够的,必需辅以后处理技术。颗粒物过滤器加催化剂是有效消除柴油车尾气排放物中颗粒物的后处理技术之一。其关键是研制能够在低温下使颗粒物燃烧,具有较好热稳定性的催化剂。 在本论文中,主要的工作是对Sn-Cu-K-V/Al<,2>O<,3>催化剂的载体氧化铝进改性,从选择不同的掺杂氧化物和掺杂量,到改性氧化铝的制备条件展开研究,从而提高催化剂的催化活性和热稳定性。对改性前的Sn-Cu-K-V/Al<,2>O<,3>催化剂进行了活性评价和表征。该催化剂对可以把颗粒物的起燃温度降到了365℃,但是其热稳定性较差,在经700℃高温老化后,它对颗粒物的起燃温度升到了435℃。通过XRD、TPR、SEM和BET等一系列表征技术研究发现,老化后催化剂活性下降的主要原因不是催化剂载体方面引起的,而是活性组分的烧结和挥发流失所导致的。为了提高催化剂的活性和热稳定性,选择了对催化剂载体氧化铝进行改性。首先,在用共沉淀法制备氧化铝的同时,分别向其掺杂ZrO<,2>、CeO<,2>、BaOLa<,2>O<,3>相对应的硝酸盐,然后以制备的改性氧化铝为载体用分步浸渍法制备催化剂。通过评价,选择了活性和热稳定性较好的Sn-Cu-K-V/ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>催化剂。进一步考察了不同ZrO<,2>掺杂量对催化剂性能的影响,确定了ZrO<,2>的最佳用量。研究了同时掺杂铈锆的影响,但掺杂铈锆之后,催化剂催化活性反而下降。其次,考察了用共沉淀法制备ZrO<,2>改性的氧化铝的工艺条件。研究发现制备工艺为以Na<,2>CO<,3>为沉淀剂,在沉淀过程中控制沉淀介质的pH值为9,焙烧温度为1000℃。在最佳制备条件下制备的氧化铝,通过分步浸渍法把金属活性组分负载上去而制备得到的Sn-Cu-K-V?ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>催化剂对颗粒物的催化燃烧活性和热稳定性都较好。 得到改性氧化铝的最佳制备条件之后,对Sn-Cu-K-V/ZrO<,2>-AL<,2>O<,3>催化剂进行了反应工艺条件评价,如碳烟比、催化剂与颗粒物的接触程度、氧气含量、空速等。Sn-Cu-K-V/ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>催化剂可以将颗粒物的起燃温度降到335℃,并且具有较高的燃烧速率;催化剂能够在高温(900℃以下)下保持较好的催化活性;经改性的催化剂有较好的抗硫能力,SO<,2>的加入,催化剂不但没有出现中毒现象,其催化活性反而得到了提高。在研究全过程中,利用现代的表征测试技术,如XRD、TPR、SEM和BET等,对催化剂进行了表征和分析。 本论文创新之处在于:通过用共沉淀法制备ZrO<,2>改性的载体氧化铝,然后通过分步浸渍法将活性组分负载到改性氧化铝上,制备了Sn-Cu-K-V/ZrO<,2>-Al<,2>O<,3>催化剂,其催化活性和热稳定性得到了提高。
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