低温煤焦油加氢催化剂的制备及催化性能研究

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随着煤化工的发展,煤炭热解产物—煤焦油产量日益增多,采用煤焦油加氢制取清洁的燃料油可以提高煤焦油的附加值,为寻找新的替代能源提供路线,缓解能源危机,从而达到煤炭的清洁高效转化。本文以低温煤焦油作为研究对象,从催化剂制备工艺和多环芳烃菲、萘和蒽油的催化加氢工艺等方面展开研究,为煤焦油制备清洁燃料油提供技术支撑。采用硝酸铝、碳酸铵为制备载体原料,以硝酸镍、钼酸铵为加氢活性组分原料通过共沉淀法制备加氢催化剂,改变催化剂活性组分含量、焙烧温度等因素制备出一系列的NiMo加氢催化剂,利用BET, XRD、TPR, TPD、XPS、EDS、SEM等分析方法对氧化态及硫化态的催化剂进行表征,研究了焙烧温度、金属负载量对催化剂结构、物相、形态和活性组分的分散度及还原性能的影响。在600℃下焙烧,Mo03含量为20%时,催化剂有较大比表面和较高的活性组分分散度。在自制NiMo催化剂的基础上,试验选用菲作低温煤焦油中多环芳烃模型化合物,探索菲加氢工艺条件对催化剂活性的影响规律。以正十二烷为溶剂,在反应温度为400℃、氢初压为9MPa、反应时间为30 min的条件下,菲的转化率为70.69%;加氢过程中主要发生加氢饱和、加氢裂化和异构化反应;提出了菲催化加氢的反应途径,并探索了其用作有机液体储氢材料的可行性。用自制NiMo催化剂对蒽油进行加氢反应,考察了NiMo催化剂对其中多环芳烃和杂环化合物加氢转化效果。结果表明,多环芳烃加氢转化率较高,且含硫杂环化合物的脱除率达100%,产物明显得以轻质化,从而为低温煤焦油加氢制清洁燃油的工业化提供理论和试验依据。
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