模拟高放废液固化体的制备及其抗浸蚀性能研究

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使用人造岩石基体固化高放废液而制成的固化体被誉为“第二代高放废液固化体”。烧绿石是一种较具潜力的固化富含锕系核素废液的人造岩石固化基体。目前烧绿石固化体常用的制备方法均需要高压成型和两次高温煅烧,制约着烧绿石固化体的实际应用。本文选用铈元素模拟锕系核素,采用凝胶固相法制备烧绿石模拟固化体,克服了传统工艺中高压成型的缺点;本文对该制备工艺进行了系统的研究。研究结果表明有机单体和引发剂加入量过多或过少,都会使样品产生气孔,影响样品致密性。此外坯体干燥温度过高,会使样品出现裂纹和分层现象。坯体烧结时,烧结温度升高到1400℃时,会使样品玻璃化;样品烧结温度应控制在1250℃到1350℃之间。本文对烧绿石模拟固化体进行了抗浸出行为研究。研究发现,用凝胶固相法制备的烧绿石模拟固化体具有较好的化学稳定性。在腐蚀实验中,浸泡温度对样品的腐蚀程度有较大的影响,样品质量归一化损失率和Ce元素归一化浸出率随着浸泡温度的提高而增大;而它们均随着浸泡时间的增加而减小。目前大部分国家都采用硼硅酸盐玻璃作为高放废液的固化基体。本文还对硼硅酸盐玻璃进行抗浸出行为研究。硼硅酸盐玻璃中的硅元素归一化浸出率随着浸泡时间的增长而减小,而随浸泡温度的升高而升高。在低温浸泡中,Mg在样品表面富集;而在高温浸泡中,样品表面的Mg被溶出,且样品表面出现析晶现象。
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