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本文围绕金纳米材料,主要研究了三苯基膦表面修饰的金纳米粒子(GNPs)的制备及其光学性质。在研究了水相GNPs及溶液折射率对GNPs紫外吸收光谱影响的基础上,通过改进方法,以三苯基膦作为稳定剂制备了粒径5 nm的GNPs,并利用相转移的方法把这种GNPs转移到二氯甲烷中去。进一步利用不同浓度的巯基丙酸乙醇溶液取代GNPs表面的三苯基膦,研究了裸GNPs、表面三苯基膦修饰的GNPs以及表面不同浓度巯基丙酸取代的GNPs的一系列光学性质。论文的主要内容如下:
1.水相中GNPs的制备以及外围电介质对GNPs溶液吸收光谱的影响在溶有氯金酸的水溶液中,利用硼氢化钠还原AuCl<,4><->制备出球形胶体GNPs。通过改变GNPs溶液中水和乙醇的比例来改变溶剂的折射率,观察这时溶液吸收光谱的变化;并且通过理论分析和实验结果比较,阐明了球形GNPs在不同溶剂中的光谱特性以及外围电介质对球形GNPs光谱的影响趋势。结果表明胶体金粒子的吸收光谱不仅仅受外围溶液介电常数的影响,而且还受其表面电荷或表面双电层的影响。
2.三苯基膦稳定下GNPs的制备利用新的合成方法制备出粒径为5 nm左右、表面三苯基膦修饰的GNPs。与文献报道的三苯基膦修饰的GNPs相比,本文所得的GNPs具有典型的等离子共振吸收(在水相中521 nm),大大扩展了该粒子的应用范围。同时本文制备的三苯基膦稳定的GNPs可以在不加额外的相转移试剂的条件下,容易地转移到二氯甲烷中,且通过溶剂蒸发得到的粒子粉末可再分散于水或者二氯甲烷等有机试剂中,表现出两亲性,为该种GNPs在不同环境中的应用提供了良好的基础。
3.不同表面结构的GNPs光学性质的研究用巯基丙酸取代GNPs表面的三苯基膦,控制巯基丙酸和GNPs的摩尔比分别为1/1、1/10和1/100,得到表面具有不同浓度巯基酸取代的GNPs。研究了裸GNPs、三苯基膦修饰的GNPs、巯基丙酸表面取代的GNPs的荧光性质,以及这几种GNPs对量子点材料CdSe的荧光猝灭性质,并且利用HRS技术研究了几种GNPs的二阶光学非线性。发现所得GNPs的光学特性对表面组成的敏感性,合理地解释了表面分子对GNPs光学特性的影响,为GNPs的进一步应用提供了良好的基础。