【摘 要】
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H2是一种可持续发展的绿色能源。选择从含氢工业气体中分离回收H2,不仅原料气来源广泛,且减排降耗。传统的变压吸附、深冷以及膜分离等H2回收技术均需要高压操作,尤其对于氢含量较低的低氢气体分离时能耗高、分离效率不佳。电化学氢泵是一种分离含氢混气的新方法,利用H2的极高电化学选择性分离,可实现常压下H2与杂质气体分离,H2纯度可达99.99%以上。常用贵金属Pt/C催化剂的催化活性高,但易发生CO中毒
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H2是一种可持续发展的绿色能源。选择从含氢工业气体中分离回收H2,不仅原料气来源广泛,且减排降耗。传统的变压吸附、深冷以及膜分离等H2回收技术均需要高压操作,尤其对于氢含量较低的低氢气体分离时能耗高、分离效率不佳。电化学氢泵是一种分离含氢混气的新方法,利用H2的极高电化学选择性分离,可实现常压下H2与杂质气体分离,H2纯度可达99.99%以上。常用贵金属Pt/C催化剂的催化活性高,但易发生CO中毒,常用的全氟磺酸Nafion质子交换膜具有高质子传导率和化学稳定性,但燃料渗透严重、成本高昂,这些都显著增加了分离难度与成本,成为限制电化学氢泵规模化应用的主要原因。本文提出基于WO3催化剂和磺化聚醚醚酮（SPEEK）非氟质子交换膜的电化学氢泵用于H2提纯,以此降低电化学氢泵H2分离成本,提高其耐CO中毒能力。首先,通过静电纺丝-焙烧法制备了一维WO3催化剂。WO3催化剂相较于Pt/C催化剂成本低廉,一维形貌可以提高催化剂有效面积。500℃焙烧条件下制备的WO3催化剂的电化学活性面积为125.2 m F cm-2 mg-1,为Pt/C催化剂的77.3%,循环伏安电流为37.1m A cm-2,WO3催化剂拥有良好的抗CO中毒能力。其次,研究了WO3/SPEEK电化学氢泵的氢气分离性能。建立WO3非氟膜电化学氢泵的电流密度,能量效率,回收率等性能指标与H2体积分数、混气流量、温度等操作条件之间的实验关联,并与Pt/Nafion电化学氢泵的氢分离性能相比较。在气体进料流量为20 sccm,其中H2含量为75%,操作温度为60℃时,WO3/SPEEK膜电化学氢泵回收率、能量效率、电流密度分别为同条件下Pt/Nafion膜电化学氢泵的92.1%、93.2%与95.7%,表明此时WO3/SPEEK膜电化学氢泵性能接近Pt/Nafion膜电化学氢泵。进而,提出一维WO3氢氧化催化剂耦合脉冲电压法,减少催化剂CO中毒。研究不同CO含量、不同脉冲电压强度和时长对WO3/SPEEK氢泵和Pt/Nafion氢泵的氢氧化催化活性的影响,及其对电化学氢泵H2分离性能的影响。在CO含量为10 ppm,60℃,H2/CO2混合气进料流量为20 sccm,其中H2含量为75%条件下运行时,反应150min后,不施加脉冲电压时Pt/Nafion电化学氢泵电流密度为0.10 A cm-2,WO3/SPEEK电化学氢泵电流密度为0.33 A cm-2;施加脉冲电压6 V、脉冲时长6s后,WO3/SPEEK电化学氢泵电流密度为0.42 A cm-2,超过Pt/Nafion电化学氢泵(0.40 A cm-2),且达到稳定,表明WO3/SPEEK电化学氢泵的耐CO中毒能力优于Pt/Nafion电化学氢泵。
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