【摘 要】
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锰基材料作为混合电容器的负极因其储量丰富、理论比容量高、环境友好等诸多优点受到广泛关注。但由于锰基化合物的“价态转换”反应机制,致使其在充放电循环过程中存在体积膨胀明显,团聚现象严重等问题,而且锰基材料自身也存在导电性差以及首次循环库伦效率低等问题。为此,本文以解决锰基负极材料倍率性能差,容量衰减快,首次库伦效率低等问题为主要目的,采用多种手段:包括碳材料包覆、双金属协同、构建三维结构、晶态非晶态
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锰基材料作为混合电容器的负极因其储量丰富、理论比容量高、环境友好等诸多优点受到广泛关注。但由于锰基化合物的“价态转换”反应机制,致使其在充放电循环过程中存在体积膨胀明显,团聚现象严重等问题,而且锰基材料自身也存在导电性差以及首次循环库伦效率低等问题。为此,本文以解决锰基负极材料倍率性能差,容量衰减快,首次库伦效率低等问题为主要目的,采用多种手段:包括碳材料包覆、双金属协同、构建三维结构、晶态非晶态相结合等方式提高负极材料的电化学性能。同时运用碱金属刻蚀及原位杂原子掺杂等方式提高正极材料的容量,使正、负极容量相匹配,提高全电池器件的整体性能。采用水热法,制备球状Mn3O4复合石墨烯负极材料,该材料可提供良好的循环稳定性(1 A g-1电流密度下,200次循环后容量仍有394.7 m Ah g-1)以及倍率性能(10 A g-1大电流密度下,仍有172.2 m Ah g-1)。用两步法制备出聚苯胺活性碳正极材料,与商业活性炭相比具有更高的比表面积(1641.9 m~2g-1),其在大电流下具有更高的容量及导电率。将制备的正、负极组装成锂离子混合电容器,最高能量密度为97.2 Wh kg-1以及功率密度6250 W kg-1,长循环后容量保持率良好。针对锰基材料体积膨胀明显、循环稳定性差等问题,采用钒-锰双金属复合的方式构造脱嵌型与转换型相结合的Mn2V2O7负极材料,弥补了单一脱嵌型材料容量低,转换型材料循环性能差的问题,利用低温水热法对Mn2V2O7材料进行石墨烯包覆,提高Mn2V2O7颗粒的分散性以及材料的导电性,其中Mn2V2O7-G在1 A g-1电流密度下,循环500次容量仍有660 m Ah g-1。采用水热预处理与高温烧结的方式制备出比表面积更大的汉麻杆生物质衍生活性炭(2040.8 m~2g-1),将其组装成碳-碳对称电容器以及Mn2V2O7-G//汉麻杆衍生活性碳非对称电容器,均获得了较高的功率密度(15 k W kg-1)与能量密度(148.1 Wh kg-1),以及15000次循环后容量仍可以保持在90%左右。二维石墨烯材料复合可以有效防止负极材料体积膨胀,提高材料整体导电性,但是在循环过程中石墨烯的层状结构同样会坍塌,造成不可逆的容量损失。针对此问题,将聚苯胺碳纳米管引入石墨烯中,构建的三维结构,扩展了石墨烯之间的导电网络,有效支撑循环后破碎的石墨烯结构,为更高容量的Zn Mn2O4的体积膨胀提供了有效的空间,相比于单一复合石墨烯,提高了负极容量以及全电池的电化学性能。针对目前锂源匮乏的问题,将锰基材料的应用范围扩展到新型钾离子电容器,将晶态Mn Co2O4.5和非晶态Mn Co2S4材料相结合并复合石墨烯,得到较好的钾离子电容器负极,容量为272.3 m Ah g-1(电流密度1.0 A g-1时),并且以秸秆碳作为正极,组装钾离子电容器（MCO@MCS@r GO//SAC）,最高能量密度可达85.3 Wh kg-1以及并且在9000 W kg-1最高功率密度下,能量密度仍有47.5 Wh kg-1。
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