【摘 要】
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随着工业和纺织业的快速发展,含有有色染料和抗生素的废水严重威胁到了人类生活环境以及生态环境,与“可持续发展理念”相违背。现如今半导体光催化技术具有高效且稳定性高、无二次污染等优点,已成为解决环境问题和能源危机的有效途径之一。钨酸铋（Bi2WO6）作为Aurivillius家族中最简单的一类半导体材料,它所具有的层状结构使其具有独特的物理和化学性质,因此在光催化领域有潜在的应用价值。然而未经改性的B
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随着工业和纺织业的快速发展,含有有色染料和抗生素的废水严重威胁到了人类生活环境以及生态环境,与“可持续发展理念”相违背。现如今半导体光催化技术具有高效且稳定性高、无二次污染等优点,已成为解决环境问题和能源危机的有效途径之一。钨酸铋（Bi2WO6）作为Aurivillius家族中最简单的一类半导体材料,它所具有的层状结构使其具有独特的物理和化学性质,因此在光催化领域有潜在的应用价值。然而未经改性的Bi2WO6仍存在吸光范围有限、光生载流子分离较弱、表面催化动力学较差的问题,造成其光量子利用率较低,使Bi2WO6光催化降解污染物的性能未能达到其具有的理论潜力。本论文主要以Bi2WO6为主催化剂,在其晶格中引入一种或多种镧系离子形成晶格缺陷或氧化还原中心,亦或是调节主催化剂的能带位置,从而提高光生载流子的利用率并对活性基团进行调控,得到高效可见光驱动降解污染物的新体系。不仅如此,还探究了负载不同的镧系氧化物（Ln203）或镧系钨酸盐（Ln2WO6）对Bi2WO6造成的影响,找寻一定的规律,为探索新型光催化剂提供新的思路。取得的研究成果如下:（Ⅰ）通过简单的水热法成功合成了单镧系离子（Ln3+）掺杂的Bi2WO6复合光催化剂,对其催化活性提升的机理进行了初步探究。通过降解实验对比不同Ln3+掺杂改性Bi2WO6的作用效果,根据表征初步推断不同镧系元素改性Bi2WO6的催化机制,主要分为以下三个方面:某些镧系离子的存在能够拓展吸光范围从而提高对光的利用率;变价镧系离子会形成氧化还原中心从而抑制光生电子-空穴的复合;引入较小半径的镧系离子会造成氧空位缺陷进而提高超氧负离子（·O2-）的产量。这一结果为选择合适的镧系离子改性不同的半导体提供了理论依据。（Ⅱ）基于单镧系离子掺杂结果,探究了 Yb/Nd共掺杂改性Bi2WO6催化活性的作用机理。结果表明:Yb3+的引入不仅成功构筑了氧空位,而且作为变价离子形成了 Yb3+/Yb2+氧化还原中心,这就使得Bi2WO6的光生载流子分离效率和.O2-产量大大提升;同时Nd3+的加入使Bi2WO6的吸光范围有一定的拓展,并且在584 nm处产生了新的吸收峰,从而极大地提高了对可见光的利用率。这二者之间协同作用改善了Bi2WO6降解罗丹明B（RhB）和亚甲基蓝（MB）的催化性能,使Bi2WO6的降解效率明显提高,通过一系列表征结果分析确定了 Yb3+/Nd3+-Bi2WO6复合材料的催化降解机理,这不仅为新型高效可见光催化剂的设计与合成提供了新的思路,还为完善双镧系离子掺杂催化理论提供了依据。（Ⅲ）结合不同镧系离子的不同性质,设计合成了三镧系离子掺杂Bi2WO6的复合光催化剂,以对活性基团·O2-和羟基自由基（·OH）的调控为出发点,提高光生电子-空穴利用率为辅助,共同为提升Bi2WO6光催化活性发挥独特的作用。该体系使用刚果红（CR）和四环素（TCs）为目标污染物,复合物Yb3+/Er3+/Pr3+-Bi2WO6的催化活性均高于纯Bi2WO6、单掺和双掺样品,这说明Yb3+、Er3+和Pr3+的作用相结合有益于降解效率的提高。Yb3+的半径较小能够产生氧空位,同时形成Yb3+/Yb2+氧化还原中心,从而提高.O2-的产量;Er3+可以调节Bi2WO6的价带位置,有利于产生更多的·OH自由基;而Pr3+的存在能够形成Pr4+/Pr3+氧化还原中心,不仅可以抑制电子-空穴的复合从而提高载流子的利用率,而且能够产生少量的·OH自由基。三种不同作用机制都有利于提高Bi2WO6降解有机污染物的活性,这就为多镧系离子掺杂改性Bi2WO6提供了一定的理论支持。（Ⅳ）论文还探索了 Bi2WO6负载不同Ln203或Ln2WO6催化性能变化的机理。实验结果表明:所选出不同4f价电子构型的Ln203或Ln2WO6均展现出优异的光催化降解活性,通过对复合材料进行更为详细的表征测试,推断出在光反应过程中活性基团产生和光生载流子分离的规律。多价态的镧系元素化合物易得失电子,不仅能够产生.O2-等活性基团,还能够促进载流子的分离,而单一价态的镧系元素化合物只能起到传导电子从而抑制光生电子空穴的复合。从镧系元素的价电子层结构出发深入研究了镧系元素化合物改性Bi2WO6催化性能的机理。
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