基于石墨烯复合材料的制备及其对重金属离子的吸附性能研究

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金属材料与人类关系密切,广泛运用于各行各业。但伴随金属材料的加工和腐蚀随之产生了大量的重金属废水,由于重金属离子具有不易被生物降解的特点,它能通过生物链循环逐渐进入植物体、动物体,并在其中富集,并最终危害到人类的自身健康。因此如何有效去除废水中重金属离子已经成为人类必须面对的课题。相比其他重金属去除方法,吸附法由于具有成本低,效率高,操作简易,具有广泛的应用前景。本论文以石墨烯为原材料,通过对其功能化改性,制备了几种重金属离子吸附剂材料。并就其对水溶液中重金属离子的吸附行为进行了系统的研究。主要的研究类容包括:(1)制备了氧化石墨烯/聚乙烯亚胺的复合材料(GO/PEI),系统考察了该材料对Cr(Ⅵ)的吸附性能。探讨了PEI与GO复合的最优比例、吸附时间、Cr(Ⅵ)离子初始浓度、溶液pH、及溶液温度等对吸附性能的影响。利用SEM、FT-IR和XPS等表征测试手段对GO和GO/PEI材料的形貌结构进行了分析,并对该复合材料对Cr(Ⅵ)吸附机理进行了研究。实验结果表明该材料对Cr(Ⅵ)具有很高的吸附量,能达到539.53 mg.g-1。同时材料表现出良好的再生能力,重复使用五次以后吸附容量还能达到初始吸附容量的81%,这些都说明我们的样品对于Cr(Ⅵ)具有非常优秀的吸附能力和潜在的工业应用前景。(2)利用聚丙烯胺修饰氧化石墨烯,制备了聚丙烯胺/氧化石墨烯(GO/PAA),并研究该复合材料对水溶液中重金属离子Cu(Ⅱ)的吸附性能。探讨了PAA与GO不同比例复合时对Cu(Ⅱ)的吸附性能变化,以及吸附时间、Cu(Ⅱ)离子初始浓度等因素对GO/PAA吸附量的影响,研究了吸附过程中的动力学、热力学及吸附等温线。研究结果表明在优化的实验条件下,该复合材料相比未加被修饰的氧化石墨烯对铜离子的吸附量提高了3倍以上:GO/PAA对Cu(Ⅱ)的吸附等温线拟合更符合Langmuir模型,GO/PAA对Cu(Ⅱ)的吸附动力学拟合拟二级动力学模型较好。此外,通过不同温度下的吸附热力学数据求得的吉布斯自由能(△Go)、焓变(△Ho)和熵变(△So)值表明,吸附材料对Cu(Ⅱ)离子的吸附过程是可自发进行的吸热过程。GO/PAA在进行了五次吸附-解吸循环实验后,它们的吸附容量变化很少,能保持起始吸附能力的87.6%,表明这中种吸附剂的稳定性较高,并且是可以被循环利用的。(3)合成了基于石墨烯的磁性复合材料—三乙烯四胺/磁性还原氧化石墨烯(TET-MRGO),采用SEM、FT-IR、XRD、XPS和磁化曲线等各种表征手段对复合材料扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS),X射线衍射(XRD),磁化曲线等手段对复合材料进行了系统的表征。利用该复合材料去除水体中的Cu(Ⅱ)。探讨了吸附时间、Cu(Ⅱ)离子初始浓度等因素对T ET-MRGO吸附量的影响,优化吸附实验条件。研究了吸附过程中的动力学、热力学及吸附等温线。研究表明该复合材料的磁饱和量能达到42.13 emu.g-1,很容易通过外加磁场对吸附后的溶液进行分离。TET-MRGO对Cu(Ⅱ)的吸附等温线拟合符合Langmuir模型,TET-MRGO对Cu(Ⅱ)的吸附动力学符合拟二级动力学模型。五次吸附-脱附实验后,吸附容量能保持起始吸附能力的75%,说明材料具有较高的稳定性。
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